7.2.2 Альфа-спектрометрия
Для альфа-спектрометрии наибольшее распространение получили кремниевые полупроводниковые детекторы поверхностно-барьерные (SBS – Surface Barrier Detector) или ион-имплантированные (PIPS – Passivated Implanted Barrier Detector) детекторы. В настоящее время для определения альфа-излучающих радионуклидов применяют кремниевые детекторы площадью до 1200 мм2 и толщиной чувствительного слоя до 100 мкм. Данный слой обеспечивает полное поглощение альфа-частиц с энергиями от 4 до 9 МэВ. Особенностью применения поверхностно-барьерных детекторов является зависимость разрешения пиков от расстояния между пробой и детектором. Это связанно с тем, что у этого типа альфа-детекторов относительно толстое входное окно, и в результате у альфа-частиц, входящих в детектор под острыми углами, увеличивается эффективная толщина входного окна, что и приводит к ухудшению разрешения. Этот эффект не сказывается при использовании PIPS детекторов.
При измерении низких активностей обычно используют ионизационные импульсные камеры, что позволяет в течение нескольких часов получать спектры нуклидов активностью 0,04-0,4 Бк. Энергетическое разрешение лучших образцов ионизационных импульсных камер достигает 15-20 кэВ.
Особенностью измерения альфа-излучающих препаратов, особенно в альфа-спетрометрии, является поглощение энергии альфа-частиц активным слоем источника. Поэтому для спектрометрических α-источников определены три важнейшие характеристики:
наиболее вероятная энергия испускаемых α-частиц Еα;
собственное энергетическое разрешение ηист;
внешнее α-излучение по данной линии.
Поскольку активный слой источника имеет конечную толщину h, он будет испускать не моноэнергетическое α-излучение с энергией Е0 (Е0 – кинетическая энергия α-частицы, соответствующая данному переходу), а некоторое распределение с наиболее вероятным значением энергий Еα, причем Еα< Е0 из-за потерь энергии α‑частиц в активном слое источника. Это распределение характеризуется также определенной шириной. На рисунке 7.8 приведена форма спектров α-излучения источников с различной толщиной активного слоя. По мере увеличения соотношения h/Ro (Ro – пробег α-частиц данной энергии в материале активного слоя) этот спектр уширяется и сдвигается в сторону меньших энергий. Степень искажения распределения вылетающих из источника α-частиц характеризуется собственным энергетическим разрешением источника ηист – шириной энергетического распределения α-частиц, испускаемых источником, измеренной на половине высоты этого распределения. Иногда этот параметр называют собственной полушириной α-линии или собственной шириной α-линии на половине высоты.
Рис. 7.8 Расчетная форма спектра α-источника с различной толщиной
активного слоя h.
Кроме того, если спектрометр имеет невысокое разрешение, не позволяющее разрешать тонкую структуру α-спектра, то данное обстоятельство приводит к дополнительной асимметрии пика со стороны низких энергий (рисунок 7.9).
Рис. 7.9 Спектр тонкой структуры U-234.
Градуировка альфа-спектрометра по энергии и эффективности
Для измерения α-излучающих источников спектрометр должен быть отградуирован по энергии и эффективности регистрации. Градуировку альфа-спектрометров осуществлют с помощью образцовых спектрометрических источников. Образцовые спектрометрические источники ионизирующих излучений в общем случае являются стандартными образцами энергии α‑излучения и/или активности радионуклида.
Процедура градуировки альфа-спектрометра по энергии аналогична процедуре энергетической градуировки гамма- или бета-спектрометра. После измерения спектров образцовых источников в программе обработки спектров находятся центроиды пиков, и на основании полученных данных строится зависимость энергии от номера канала.
Поскольку α-частицы обладают малой рассеивающей способностью, все они, попадая в чувствительную область детектора, будут регистрироваться спектрометром. Поэтому счетная эффективность альфа-спектрометров, т.е. отношение зарегистрированных частиц к числу частиц, пересекающих чувствительную поверхность детектора, равна единице. Однако не все α‑частицы регистрируются в пике полного поглощения (ППП). Часть из них попадает в «хвост», который не относится к ППП, и поэтому не учитывается. Следовательно, эффективность регистрации в ППП εабс будет меньше единицы, а поскольку форма аппаратурного спектра у альфа-спектрометров различна, то εабс является характеристикой, которая определяется для фиксированного расстояния источник – детектор и определенного типа источников и конкретной энергии α-частиц.
Измерив εабс в разных точках энергетического диапазона, можно построить градировочную характеристику по эффективности регистрации. В силу специфики взаимодействия α-излучения с веществом эта характеристика практически не будет зависеть от энергии, поэтому ее можно представить в виде прямой линии.
Если спектрометр не разрешает тонкую структуру α-спектра, площадь ППП определяют в границах, включающих все α-линии данного радионуклида. Отметим, что измерение активности α-излучающих нуклидов спектрометрическим методом может сопровождаться трудно учитываемыми погрешностями, вызванными самопоглощением α-частиц в источнике.
Приготовление источников
Из-за малой проникающей способности альфа-частиц препараты, приготовленные для измерения, по возможности не должны содержать посторонних примесей, а только измеряемый радионуклид, нанесенный тонким слоем. В настоящее время существует три основных способа приготовления препаратов: выпаривание, электролитическое осаждение и микроосаждение с фторидами или гидроксидами редкоземельных элементов (РЗЭ).
Выпаривание из-за своей простоты наиболее часто используемый метод для приготовления счетных образцов. Но при определении малых содержаний радионуклидов может создавать дополнительные погрешности вследствие возможной неоднородности распределения вещества на подложке и осаждение микропримесей.
Для более прецезионного определения актиноидов часто используют электролитическое осаждение на катоде, который выполнен в виде пластины из нержавеющей стали, никеля или другого метала (осаждение ведется только на одной стороне пластины).
Осаждение с макроколичествами (50-100 мкг) РЗЭ (лантан, церий, неодим, и т.п.) в виде фторидов является экспресс-методом приготовления препаратов. Осадок отфильтровывают на микрофильтре с диаметром 0,1 мкм, а затем его просушивают.
Обработка альфа-спектров
При определении активностей отдельных радионуклидов используют два основных подхода: интегрирование по областям и метод анализа по форме альфа-пика.
Интегрирование по областям является наиболее простым способом определения интенсивностей индивидуальных альфа-пиков, но может использоваться только в случае, если не происходит значительного наложения двух или более пиков в одной области (рисунок 8.10). Для нахождения интенсивностей индивидуальных альфа-пиков в спектре выделяют соответствующие области спектра, в которых находится пики, и проводят суммирование числа импульсов в пределах этих областей. На практике границы областей устанавливают в низкоэнергетической области 2,5 величины ПШПВ от максимума пика и в высокоэнергетической области 1,5 величины ПШПВ при условии неперекрывания этих областей другими пиками.
Если разрешение альфа-пиков недостаточно для применения методики интегрирования по областям, то есть в спектре присутствуют пики, перекрывающие друг друга, то используют более сложную процедуру анализа по форме альфа-пика, заключающуюся в математическом разложении пиков и расчете площадей всех пиков. Эта процедура требует применения специальных программных средств. Пример применения такой специализированной программы (AlFit) для обработки альфа-спектров приведен на рисунке 7.10 для «тонкого источника» и 8.11 для «толстого источника».
Рис. 7.10 Альфа-спектр тонкого источника.
Рис. 7.11 Альфа-спектр толстого источника.