книги из ГПНТБ / Пикаев, А. К. Дозиметрия в радиационной химии

ускоряются с помощью этой машины обычно до эпергий — 20 Мэе, а гелионы (ядра гелия) — до энергий ~ 40 Мэе. Такие циклотро­ ны дают потоки ионов порядка 1013 — 1014 поп!сек (ток в пучке — до нескольких десятков микроампер). Для получения пучков ионов более высокой энергии используются особые машины: протонный синхротрон и циклотрон с модулированной частотой.

Ускорители заряженных частиц применяются н для генерации нейтронов. С этой целью используются преимущественно ядерные реакции типа (р , п) и (d, п). К ппм относятся реакции: D (d, п) 3Не, 7Li (р , п) 7Ве, Т (р , п) 3Не, Т (d, п) 4Не и др. Для получения нейтро­ нов пучок заряженных частиц направляется на мишень (например,

Рис. 45. Схема многократного ускорения иона между дуаптами и отклонения пучка в ци­ клотроне

на тонкий слой дейтерия или трития, отделенный фольгой от ва­ куумной системы). Реакции типа (р , п) используются как источни­ ки нейтронов сравнительно малой энергии; реакции типа (d, п) позволяют получать нейтроны более высоких энергий (до 20 Мэе). Нейтроны, генерируемые этим способом, характеризуются моноэнергетичностыо. Интенсивность нейтронных пучков, получаемых с помощью рассмотренных генераторов, достигает ~ 2-1011 п/сек.

Рентгеновские трубки. Эти аппараты, как следует пз их наз­ вания, служат для генерации рентгеновского излучения. Обычно они рассматриваются отдельно. Однако, поскольку в них также происходит ускорение заряженных частиц (электронов), они включены в этот раздел.

Рентгеновская трубка состоит из вольфрамового катода п массивного анода, помещенных в вакуумированный стеклянный баллон. Для создания потока электронов катод нагревается; электроны ускоряются под действием потенциала, приложенного между катодом и анодом. Попадая на анод, изготовляемый, как правило, пз вольфрама, ускоренные электроны генерируют рент­ геновское излучение. Величина указанного выше потенциала оп­ ределяет максимальную энергию рентгеновских лучей. В пре­ деле эта энергия составляет несколько сотен килоэлектрон­ вольт.

Рентгеновские трубки широко используются для диагностиче­ ских и терапевтических целей. Применяются они и в радиацион­ ной химии. Если до второй мировой войны и в первые годы после нее эти аппараты служили довольно часто химикам-радиационни-

79

кам в качестве источников ионизирующего излучения, то сейчас применение их в радиационной химии ограничивается главным образом студенческими практикумами. Из числа отечественных рентгеновских аппаратов для проведения радиационно-химиче­ ских экспериментов наиболее подходящими являются установки РУП-300 и РУП-400. Методические особенности использования рентгеновских трубок в радиационной химии рассмотрены в статье [91].

Заслуживает специального рассмотрения вопрос о переделке рентгеновского дефектоскопического аппарата РУП-400-5 в уско­ ритель электронов. Эта переделка, произведенная авторами работ [92—94], состоит в замене у трубки аппарата непроницаемого для электронов -антикатода выпускным окном из алюмипиевой фоль­ ги толщиной 20—30 мк, а также в создании системы постоянной откачки до вакуума 10~5—10~° мм рт. ст. Энергия электронов, генерируемых этим аппаратом, равна 0,3 Мэе, а мощность дозы составляет несколько мегарад в сек. Установка весьма подходит для облучения пленок и покрытий из полимерных материалов толщи­ ной до 0,5 мм.

4. Ядерный реактор как источник ионизирующего излучения

Первый ядериый реактор был сконструирован в 1942 г. в Чикаго. В настоящее время ядерные реакторы имеют многие важ­ ные применения; используются они н как источники ионизирую­ щих излучений. Мы не будем сколь-лпбо подробно ос­ танавливаться на принципах действия ядерного реактора (они общеизвестны) и физических аспектах этой проблемы, которые детально изложены в специальной литературе (см., например, [95—97]). Здесь будет проведено лишь краткое рассмотрение осо­ бенностей излучений этого аппарата, представляющих особый интерес для химпков-радпационников. Обстоятельная характери­ стика реакторного излучения дана в работах [3, 98, 99].

Любой образец, помещенный в ядериый реактор, подвергается воздействию нейтронов и у-лучей. Кроме того, на него могут дей­ ствовать (1-частицы, которые образуются при распаде продуктов деления, а также других радиоактивных изотопов, возникших в результате захвата нейтронов различными неделящимися мате­ риалами реактора. Взаимодействие образца с нейтронами и у-лу- чами может привести к появлению быстрых электронов, позитро­ нов, протонов и а-частиц. Другой вид излучения реактора — это осколки деления. Однако они имеют малые пробеги и их энергия, как правило, поглощается в самом ядериом горючем. Деление соп­ ровождается образованием нейтрино. Эти частицы практически не взаимодействуют с веществом, и поэтому их можно не учитывать при рассмотрении радиационно-химических эффектов, произво­ димых реакторным излучением. Природа возникновения различ­

80

ных видов излучения реактора иллюстрируется рис. 46, за­ имствованным из работы [100].

В большинстве исследовательских реакторов на тепловых ней­ тронах в качестве делящегося материала используется 235U. Рас­ пределение энергии процесса деления по различным компонентам излучения приведено в табл. 22 [89]. В случае плутония распреде­ ление энергии аналогично.

Некоторые сведения о нейтронном излучении реактора уже были приведены в главе I (см. стр. 37). у-Излучение реактора под­ разделяется на 4 вида: мгновенное у-излучение, сопровождающее деление; у-излучение распада продуктов деления; у-излучение, об­ разующееся в результате захвата нейтронов ядрами различных конструкционных материалов (это так называемое захватное у- излучение), и у-излучение, возникающее при неупругом рассея­ нии быстрых нейтронов. Общая энергия осколков деления сос­ тавляет ~ 80% от энергии деления. Вследствие этого осколки деления представляют значительный интерес с точки зрения ис­ пользования их кинетической энергии для осуществления радиа-

Рнс. 46. Природа различных видов реакторного излучения

81

Т а б л и ц а 22

Распределение энергии процесса деления 236U под действием тепловых нейтронов по различным компонентам реакторного излучения

Зависит от размеров н плотности урана.

**Зависит от степени обогащения, типа замедлителя, конструкционных и других ма­ териалов в реакторе.

лионно-химических процессов. Эти частицы, характеризующиеся высоким значением ЛПЭ, применяются в радиацпоииой химии при изучении особенностей влияния линейной передачи энергии на радиолиз. Проблема использования указанной кинетической опер­ ши включает ряд технических трудностей, обусловленных, в частности, малыми величинами их пробегов (см. табл. 14). Для этого разработаны различные методики. Например, для облу­ чения смесей азота и кислорода с целью синтеза азотной кислоты предлагался реактор с топливом в виде тонких пленок с большой поверхностью (101J. Другие описанные источники осколков деле­ ния, использованные в радиационно-химических исследованиях, таковы: растворы солей уранила [102J, тонкие взвеси окислов урана в воде [103J или аммиаке [104J, тонкие покрытия окисла урана на алюминии или кварце [105J, а также на стекловолокне

[104J.

Исследуемые образцы облучаются в активной зоне реактора или вне ее. В первом случае облучение осуществляется в специаль­ ных каналах, вводимых в активную зону обычно вместо какоголибо тепловыделяющего элемента (твэла) или группы твэлов.

82

p i Имеется два вида главных источников у-пзлучения, связан­ ных с реактором. Это, во-первых, радиационные контуры. Описа­ ние их уже было дано на стр. 64. Во-вторых, к таким источникам относятся отработанные твэлы. Они могут использоваться после выгрузки их из реактора или после извлечения отдельных изото­ пов (2?5U, 23nPu и т. п.). Однако сложность обращения с ними, а также сильное изменение интенсивности излучения во времени существенно ограничивают их возможное применение в радиацион­ ной химии и радиационно-химической технологии.

ЛИ Т Е Р А Т У Р А

1.Radiation Sources (Ed. A. Charlesby). Oxford, Pergamon Press, 1964.

2.A. X. Брегер. Источники ядерыых излучений и их применение в радиа­

ционно-химических процессах. М., Изд-во ВИНИТИ, 1960.

3.А. X. Брегер, Б. И. Вайнштейн, И. П. Сыркус, В. А. Гольдин, Л. В.

Чепелъ. Основы радиационно-химического аппаратостроения. М., Атом-

нздат, 1967.

4.М. Ливингстон. Ускорители. М., ИЛ, 1956.

5.В. И. Векслер. Ускорители атомных частиц. М., Изд-во АН СССР, 1956.

6.А. А. Коломенский, А. II. Лебедев. Теория циклических ускорителей.

М., Физматгиз, 1962.

7.Е. Г. Комар. Ускорители заряженных частиц. М., Атомиздат, 1964.

8.В. А. Петухов, В. II. Котов. Современные ускорители частиц. М., Изд-

во «Наука», 1965.

9.О. А. Валъднер. Линейные ускорители электронов. М., Атомиздат, 1966.

10.Д . А. Каушанский. Атомная энергия, 23, 475 (1967).

11.Б. Мановиц. Труды II Международной конференции по мирному исполь­

зованию атомной энергии (Женева, 1958). Избранные доклады иностран­ ных ученых, т. 10. М., Атомиздат, 1959, стр. 230.

12.В. И. Синицын. Радиационные установки и пх применение. М., ЦИТЭИН

по атомной пауке п технике, 1961.

13.А. X. Брегер, В. А. Белинский, С. Д. Прокудин. Атомная энергия, 1,

№ 4, 131 (1956).

14.А. X. Брегер, В. Б. Осипов, В. А. Гольдин. Радиоактивные изотопы и

ядерные излучения в народном хозяйстве СССР, т. 1. М., Гостоптехпз-

дат, 1961, стр. 227.

15.А. С. Кузьминский, Г. С. Никитина, Е. В. Журавская, Л. А. Оксентье-

вич, Л. Л. Суница, II. И. Витушкин. Труды II Международной конфе­

ренции по мирному использованию атомной энергии. Доклады советских ученых, т. 4. М., Атомиздат, 1959, стр. 266.

16.А. В. Бибергалъ, В. Л. Карпов, В. И. Синицын. Там же, т. 6, стр. 200.

19.А. X. Брегер, В. А. Белинский, В. Л. Карпов, С. Д. Прокудин. Дейст­

вие ионизирующих излучений па органические и неорганические систе­ мы. М., Изд-во АН СССР, 1958, стр. 379.

20.А. X. Брегер, В. А. Белинский, В. Л. Карпов, С. Д. Прокудин, В. Б.

Осипов. Труды Всесоюзной научно-технической конференции по приме­

нению радиоактивных и стабильных изотопов и излучений в народном хозяйстве и науке. Получение изотопов. Мощные гамма-установки. Ра­ диометрия и дозиметрия. М., Изд-во АН СССР, 1958, стр. 182.

21.А. В. Бабушкин, И. В. Вознесенская, II. Г. Жиров, В. И. Затуловский, 10. Л. Хмельницкий. Там же, стр. 189.

83

22.А. X. Брегер, Б. Б. Осипов, В. А. Гольдин. Атомная энергия, 8, 441

(1960).

23.С. М. Берлянт, В. Е. Дроздов, Э. Э. Финкель, Л. А. Орлеико, Л. М. Суроегин, А. X. Брегер, В. Л. Карпов, В. А. Зорин. Атомная энергия,

21, 64 (1966).

24.Г. И. Волгин, Г. Н. Лисов, Д. Л/. Торговицкий, В. К. Дроздов. Сб. «Ра­

диационная химия», т. 2. М., Атомнздат, 1972, стр. 473.

25.В. Б. Осипов. Там же, стр. 475.

26.Е. А. Жихарев, В. М. Евдокимов, В. А. Борисевич, А. В. Полющиц.

Там же, стр. 485.

27. Д. А. Каушанский, Г. М. Ланченков. Там же, стр. 491.

28.Д. А. Каушанский. Гамма-установка для микробиологических и радиа­

ционно-химических исследований МРХ-у-100. М., Атомлздат, 1969.

29.Мощная радиационная техника (иод ред. С. Джефферсона). М., Атомнз-

дат, 1967.

39.Nucleonics, 19, No. 2, 96 (1961).

40.P. Leveque. Large Radiation Sources, vol. 1. Vienna, IAEA, 1960, p. 141.

41.D. W. George, J . N . Gregory. Large Radiation Sources, vol. 1. Vienna,

IAEA, 1960, p. 95.

44.A. F. Rupp. Proc. Intern. Conference on Peaceful Uses of Atomic Energy

(Geneva, 1955), vol. 14. N. Y ., 1956, p. 128.

45.Изотопы, источники излучений и радиоактивные материалы. Каталог, изд. 2. М., Атомпздат, 1962.

46.Nucleonics, 21, No. 5, 28 (1963).

47.А. С. Диндун, В. В. Гавар, Э. Я. Томсон. Радиационные контуры —

источники гамма-излучения. Рига, «Зннатне», 1969.

48.10. С. Рябухин, С. Г. Тулькес, В. А. Гольдин, А. X. Брегер, А. С.

Диндун, Б. С. Дорофеев, Ж. Л. Уnum. Industrial Uses of Large Radiation

Sources, vol. 2. Vienna, IAEA, 1963, p. 189.

50.Г. И. Кикнадзе, А. Л. Десипри, Д. М. Захаров, Л. В. Мельникова.

Атомная энергия, 19, 178 (1965).

II Всесоюзного совещания по радиационной химии. М., Изд-во АН СССР, 1962, стр. 465.

54.F. N. Case, Т. S. Mackey. Large Radiation Sources for Industrial Processes,

Vienna, IAEA, 1969, p. 633.

55.D. Chleck, C. Ziegler. Nucleonics, 17, No 9, 130 (1959).

84

56.E. J. Hart, J. Terandy. Rev. Sci. Instrum., 29, 962 (1958).

57.Э. Э. Финкель, С. С. Лещенко, P. П. Брагинский. Радиационная химия

нкабельная техника. М., Атомнадат, 1968.

58.U. Я. Глазунов, Г. Б. Радзиевский. Сб. «Действие ионизирующих излу­

чении на неорганические и органические системы». М., Изд-во АН СССР, 1958, стр. 395.

59.II. Я. Глазунов, А. К. Пикаев. Докл. АН СССР, 130, 1051 (1960).

60.А. К. Пикаев, II. Я. Глазунов. Докл. АН СССР, 154, 1167 (1964).

61.А. К. Пикаев. Импульсный раднолнз воды н водных растворов. М.,

«Наука», 1965.

62.Е. A. Burrill. Radiation Sources (Ed. A. Charlesby). Oxford. Perganion

Press, 1964, p. 85.

63.IK. Rainier, K. Johnson, T. Klippert. Nucl. Instrum. Methods, 47, 23

(1967).

64.W. A. Seddon, C. Willis, M. J. Young, E. B. Selkirk. Report AECL —

3853, March 1971.

65.J. W. IIunl,J . K. Thomas. Radiation Res., 32, 149 (1967).

66.S. Arai, A. Kira, M. Imamura. J.’ Phys. Chem., 74, 2102 (1970).

67.E. J. Hart, J. W. Boag. J. Am. Chem. Soc., 84, 4090 (1962).

68. J. P. Keene. J. Sci . Instrum., 41, 493 (1964).

69.L. M. Dorfman, I. A. Taub, R. E. Biihler. J. Chem. Phys., 36, 3051 (1962).

70.R. L. McCarthy, A. MacLachlan. Trans. Faraday Soc., 56, 1187 (I960).

71.W. D. Felix, B. L. Gall, L. M. Dorjman. J. Phys. Chem., 71, 384 (1967).

72.M. J. Bronskill, J. W. Hunt. J. Phys. Chem., 72, 3762 (1968).

73.W. J. Rainier, G. Mavrogenes, K. Johnson. Report ANL — 7492, August

1968.

74.О. А. Валъднер, А. А. Глазков, А. И. Финогенов. Приборы и техника

эксперимента, № 3, 29 (1963).

75.А. II. Быков, В. П. Марин, Л. В. Чепелъ, Ф. В. Ше.чаров. Всесоюзное

научно-техническое совещание по использованию ускорителей в народ­ ном хозяйстве и медицине. Доклад № 4, 1971.

76.С. Willis, О. A. Miller, А. Е. Rothwell, A. W. Boyd. Adv. Chem. Ser.,

81, 539 (1968).

77.G. A . Kenney, D. C. Walker. J. Chem. Phys., 50, 4074 (1969).

78.E. Абрамян, С. Вассерман, В. Вечеславов, В. Гапонов, В. Горбунов, А.

Егоров, А. Алфимов. Large Radiation'Sources for Industrial Processes.

Vienna, IAEA, 1969, p. 661.

79.W. F. Westendorp. Radiation Sources (Ed. A. Charlesby). Oxford, Perga-

mon Press, 1964, p. 171.

80.E. А. Абрамян, В. А. Гапонов. Атомная энергия, 20, 385 (1966).

81.С. W. Miller. Radiation Sources (Ed. A. Charlesby). Oxford, Pergamon

Press, 1964, p. 197.

82.О. А. Валъднер, E. Г. Лятнов, В. Д . Селезнев. Атомная энергия, 23,

467 (1967).

83.О. А. Валъднер, В. Ф. Викулов, О. С. Милованов, Е. Г. Пятнов, И. А.

Смирнов. Ускорители, выл. 11. М., Атомиздат, 1969, стр. 16.

84.О. А . Валъднер, О. С. Милованов, В. А. Останин, В. Ф. Викулов, В. М.

Светлов, И. С. Щедрин. Ускорители, выл. 12. М., Атомиздат, 1970, стр.

83.

85.В. М. Левин, В. П. Мунтян, В. М. Николаев, В. В. Румянцев. Large

Radiation Sources for Industrial Processes. Vienna, IAEA, 1969, p. 627.

86.В. M. Левин, В. M. Николаев, А. И. Семенов, Л. П. Фомин, В. И. Ша­ хов. Сб. «Радиационная химия», т. 2. М., Атомиздат, 1972, стр. 509.

87.А. А. Воробьев. Ускорители заряженных частиц. М.— Л ., Госэнерго-

издат, 1949.

88.Л. М. Ананьев, А. А. Воробьев, В. И. Горбунов. Индукционный ускори­

тель электронов— бетатрон. М., Атомиздат, 1961.

89.А . А. Воробьев, В. А. Москалев. Сильноточный бетатрон и стереобета­

трон, М., Атомиздат, 1969.

85

Г л а в а III

КРАТКАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ПРИМЕНЕНИЯ ФИЗИЧЕСКИХ МЕТОДОВ ДОЗИМЕТРИИ

ВРАДИАЦИОННОЙ ХИМИИ

Впредисловии отмечалось, что поглощенная доза может быть определена физическими или химическими методами. Физические методы дозиметрии основаны на измерении величины какого-либо физического эффекта, обусловленного поглощением в веществе определенного количества энергии ионизирующего излучения. Таким эффектом могут быть ионизация, выделение тепла, свече­ ние и т. и. В зависимости от природы этого эффекта существуют различные физические методы дозиметрии: ионизационный, кало­ риметрический, метод измерения заряда, индуцированного пуч­ ком заряженных частиц в веществе, сцинтилляционный и др. Мно­

гие из них являются абсолютными. Особенно это относится к кало­ риметрическому методу, позволяющему измерять поглощенную дозу непосредственно в радах.

В радиационной химии физические методы используются преи­ мущественно для калибровки химических дозиметров, а также в тех случаях, когда с помощью химических методов дозу опреде­ лить невозможно (в частности, когда радиационно-химический выход в дозиметрической системе в условиях эксперимента неиз­ вестен). Кроме того, физические методы применяются для поддер­ жания одинаковых условий облучения в различных сериях опытов.

В настоящей главе кратко излагаются принципы наиболее распространенных физических методов дозиметрии и даются типич­ ные примеры их применения в радиационной химии. Детально эти методы рассмотрены в специальной литературе (см., например, [1—9J).

1.Ионизационный метод

Вионизационном методе дозиметрии используется способность излучений высокой энергии производить ионизацию. В основе этого метода лежит принцип Брэгга — Грея [10—12J, гласящий, что количество ионизации в газовой полости есть мера энергии, поглощенной в окружающем материале. «Газовой полостью» мо­ жет быть любой материал, отличающийся от окружающего мате­ риала. Однако обычно это — наполненная газом полость внутри твердого тела. Соответствующие приборы, называемые иониза­ ционными камерами (твердое тело есть стенки камеры), чаще всего применяются для дозиметрии рентгеновского и у-излучений.

87

Принцип Брэгга — Грея математически выражается соотно­ шением, носящим имя этих же ученых,

няя энергия, необходимая для образования в газе одной пары ионов.

Рассматриваемый принцип справедлив при следующих допу­ щениях: 1) спектр электронов, образованных в твердом теле (т. е.

встенках камеры), не изменяется при наличии газовой полости; 2) генерация электронов в результате фотонных взаимодействий

вполости ничтожна. Эти допущения выполняются в том случае, если размеры полости малы по сравнению с пробегом электронов, проходящих через нее. Однако, если газ и твердое тело имеют оди­ наковый атомный состав (например, газ — это этилен, а твердое тело — полиэтилен), то это ограничение отпадает, поскольку, в соответствии с теоремой Фано [13], «вереде данного состава, через которую проходит равномерный поток первичного излучения (ти­ па у-лучей или нейтронов), поток вторичного излучения также равномерный; он не зависит от плотности и изменения последней

от точки к точке».

Как видно из уравнения (1), доза Ет в матециале стенок каме­ ры может быть рассчптана из измеренной величнны Ут, если известны W и sm.

Очень часто газом, наполняющим камеру, является воздух. Для него величина W в случае рентгеновского и у-излучений со­ ставляет 33,73 + 0,15 эв [14]. МКРЕ [15J рекомендует в случае воз­ духа использовать в расчетах значение W — 33,7 эв (5,39-10 13 эрг) для рентгеновского и у-излучений с энергией квантов выше 30 кэв Отметим, что величина W зависит от природы газа и вида излу­ чения. Например, в воздухе для а-частиц W = 34,98 + 0,05 эв [14], в гелии для рентгеновского и у-излучений W = 41,5 эв [14].

Массовые тормозные способности ряда элементов и воды по от­ ношению к воздуху приведены в табл. 23 [16].

Принцип действия ионизационных камер общеизвестен. Если напряжение, приложенное к камере, увеличивать, то измеряе­ мый ионизационный ток возрастает до тех пор, пока не достигнет величины насыщения (см. рис. 47). Это происходит тогда, когда все ионы, образованные излучением в полости, достигнут электро­ дов. При меньших напряжениях часть образовавшихся ионов исчезает в результате рекомбинации. При сравнительно высоких напряжениях ионы приобретают энергию, достаточную для вто­ ричной ионизации при столкновениях. Вследствие этого иони­ зационный ток вновь возрастает.

Для данной камеры величина тока насыщения пропорциональ­ на интенсивности излучения. Чаще всего методом изморения иони-

88