книги из ГПНТБ / Пикаев, А. К. Дозиметрия в радиационной химии

лучения. Например, в работе [36] описан калориметр для измере­ ния мощностей дозы —■1 рад!сек с погрешностью 1,5—2%.

Изотермические калориметры чаще всего применяют для до­ зиметрии реакторного излучения. Это обусловлено тем, что в ка­ налах реактора, охлаждаемых циркулирующей водой с постоян­ ной температурой, нет необходимости создавать особые изотер­ мические условия. В таких калориметрах температура оболочки поддерживается постоянной. Для них справедлива формула [37

между поглощающим веществом и оболочкой.

При использовании рассматриваемого метода для дозиметрии электронных пучков необходимость в сложной микрокалоримет-

4* 99

двойные стенки, между которыми циркулирует вода из термоста­ та. К кожуху присоединен вакуумный насос ЦВЛ-100, позволяю­ щий создавать в системе давление — 10~ 4 торр. Входным окном

калориметра служит тонкая алюминиевая фольга 3. Кроме того, в верхней части кожуха располагалась алюминиевая диафрагма 4. Цифрой 5 обозначены стеклянные изоляторы для включения в схему термистора, нагревателя и корпуса поглотителя. Измене­ ние температуры поглотителя записывалось па диаграммной ленте потенциометра ЭПП-09. При градуировке прибора тепловая

Рис. 54. Схема проточного ка­ лориметра

1 — внешний цилиндр;

2 — внутренний цилиндр;

3 — тонкая пленка.

Стрелки указывают направление движения жидкого поглотителя

мощность, выделяемая калибровочным пагревателем, сравнива­ лась со скоростью роста температуры поглотителя. Эти величины былн пропорциональны. В расчеты дозы вносились поправки на теплообмен между поглотителем п кожухом, а также на выделение тепла в термисторе.

Рассмотренный калориметр был использован для дозиметрии не только непрерывного, но и импульсного пучка ускорителя Кокрофта — Уолтона. В последнем случае градуировка прибора осуществлялась при импульспом пагреве. Для этого конденсатор известной емкости, заряженный до определенного напряжения, разряжался через сопротивление калибровочного нагревателя.

При нахождении энергии электронов параллельно с измерени­ ем нагрева поглотителя за счет пучка производилась регистрация электронного тока в поглотителе (непрерывный пучок) или заря­ да электронов в нем (одиночные импульсы). Зная дозу и количест­ во электронов, легко рассчитать их энергию (см. стр. 103).

Согласно [39], для дозиметрии электронных пучков очень удоб­ ны калориметры проточного типа. В таких калориметрах дви­ жущийся поглотитель непрерывно выводит тепло из зоны облу­ чения. Схема подобного калориметра приведена на рис. 54 [39]. Он состоит из двух стеклянных цилиндров, вставленных один в другой. Со стороны входа пучка калориметр закрыт тонкой плен­ кой. Жидкий поглотитель (обычно вода) движется между цилиндра­ ми, омывает пленку и поступает во внутренний цилиндр, где на­ гревается под действием электронного пучка. Температура по­ глотителя измеряется на выходе из прибора. Калориметр, кроме того, снабжен термостатом со стабилизированным расходом жид­

100

кости и прибором для контроля за ее расходом. Градуировка осу­ ществляется градуировочным электронагревателем. При постоян­ ных величинах расхода жидкости и разности температур окружаю­ щей среды и жидкости на входе в калориметр скорость увеличе­ ния температуры жидкости на выходе служит мерой мощности дозы электронного излучения. В расчеты вносилась поправка на отражение электронов и образование тормозного рентгеновского излучения. С помощью данного калориметра авторы работы [39] провели измерения мощности пучка электронов (энергия 1 Мэе), генерируемого ускорителем У-16.

В работах [40, 41] описан калориметрический метод дозимет­ рии мощных электронных импульсов ускорителя типа «Febet- гоп-705» (энергия электронов — 2 Мэе). При исследованиях ра­ диолиза жидкостей доза определялась с помощью калориметра, поглотитель которого представлял собой тонкий графитовый, алюминиевый или никелевый диск [40]. Толщина последнего бы­ ла меньше пробега электронов данной энергии. Поглотитель кре­ пился в ячейке нейлоновым кольцом, которое служило также теп­ ловой изоляцией. Ячейка была изготовлена из нержавеющей ста­ ли. Входным окном ячейки служила мембрана из этого же материа­ ла. Температура измерялась медь-коистантановой термопарой. Схема этого устройства приведена на рис. 55, а. Во время измере­ ний поглотитель находился в ячейке в том же положении, в ко­ тором затем облучался исследуемый образец. На рис. 55, б при­ ведена также найденная зависимость показаний термопары от времени после воздействия на алюминиевый диск импульсом электронов. Отклонения 1 и 2 обусловлены изменениями интенсив­ ности потока электронов в импульсе и наводками. Величина

Рис. 55. Калориметрический метод дозиметрии импульсного излучения элек­ тронного ускорителя «Febetron-705»

а — калориметр (1 — мембрана пз нержавеющей стали; г — поглотитель; 3— термопара; 4 — ограничительное кольцо; 5 — нейлоновый держатель); б — изменение показаний тер­ мопары во времени после воздействия электронным импульсом

101

Av, полученная экстраполяцией кривой 3 до времени t, — О, пересчитывалась в температуру, а затем в дозу за импульс. Для перехода от дозы в поглотителе к дозе в изучаемой жидкости учи­ тывалось различие в тормозных способностях этих сред. В за­ висимости от материала диска и его толщины (чем тоньше диск, тем больше доза) доза изменялась от 1,65 (алюминиевый диск толщиной 0,439 см) до 5,7 Мрад (графитовый диск толщиной 0,081 см). Соответствующее этим дозам увеличение температуры равно 17,9 и 65,5° С.

При изучении радиолиза газообразных систем под действием электронных импульсов ускорителя «Febetron-705» для измерения дозы применялись диски различной толщины, и доза находилась путем экстраполяции показаний калориметра до нулевой толщи­

объема ячейки. Эти операции вызваны тем, что ячейки были срав­ нительно большого объема (— 50 .ил). Однако даже для такого объ­ ема газа при давлении 1 ат.ч эквивалентная толщина поглотителя

весьма небольшая. На рис. 56 как пример показана зависимость средней дозы в ячейке от толщины алюминиевого поглотителя.

Из приведенного рассмотрения ясно, что в большинстве слу­ чаев аппаратурное оформление калориметрического метода до­ вольно сложное. Поэтому чаще всего он применяется для калиб­ ровки более простых дозиметров.

В настоящем разделе была дана лишь краткая характеристи­ ка калориметрического метода. Детально он изложен в книге [42]

и обзорах [37, 43, 44].

3. Метод измерения тока или заряда, индуцированного пучком заряженных частиц в облучаемой системе

При работе с пучками заряженных частиц очень часто дозу определяют путем регистрации тока или заряда, индуцирован­ ного пучком в облучаемой системе. Очевидно, такое определение

102

ёозможио в том случае, если известна средняя энергия частиц в системе. При этом для электронных пучков доза D (в эв/см3) равна

ходимо в знаменателе дроби в правой части уравнения (8 ) по­

ставить величину заряда. Например, для гелионов, имеющих за­ ряд + 2 , в знаменателе должна быть цифра 2 .

Данный метод пригоден для нахождения дозы в случае токо­ проводящих систем. Чаще всего он используется в исследованиях радиолиза водных растворов электролитов.

С целью иллюстрации рассмотрим, как метод измерения тока электронного пучка применялся Р. Шулером и А. Алленом [45] для калибровки ферросульфатного дозиметра. В их опытах ис­ точником электронов с энергией 2 Мэе служил ускоритель Ван- дер-Граафа. Определение энергии электронов, входящих в ячей­ ку, осуществлялось путем нахождения пороговых энергий об­ разования фотонейтроиов в бериллии и дейтерии под действием тормозного рентгеновского излучения, генерированного элект­ ронным пучком в золотой мишени. Нейтроны, возникающие в бериллии или D2 0 , направлялись на родиевую фольгу, которая

в результате этого активировалась. Количество активных атомов родия возрастает линейно при увеличении энергии электронов выше пороговой. Пересечение прямых, выражающих зависимость количества активных атомов от энергии электронов, с осью абс­ цисс дает значение пороговой энергии. Если найденная таким путем величина энергии совпадает с имеющейся в литературе, то это означает, что напряжение ускорителя прокалибровано пра­ вильно. Энергия электронов частично теряется при прохождении через мембрану ячейки, в которой находится ферросульфатная дозиметрическая система. В цитированной работе соответствую­ щая поправка определялась измерением количества образованных ионов Fe3+ в зависимости от толщины мембраны (при прочих рав­ ных условиях) и экстраполяцией полученной прямой до нулевой толщины мембраны. Ток в растворе (его величина варьировалась в диапазоне от 1 0 - 1 0 до 1 0 ~ 7 а), регистрировался с помощью ин­

тегратора. Раствор во время облучения перемешивался магнит­ ной мешалкой. В расчетах дозы учитывались поправки на воз­ никновение в дозиметре Фрикке тормозного излучения и обрат­

электронного пучка по отклонению электронов в магнитном поле и их поглощению в некоторых материалах (обычно в алюминии).

103

Ёсли нормально к осп ускорителя приложено магнитное иоле с напряженностью Н (э), то энергия Е (Мэе) электронов и их от­ клонение связаны уравнением

где R — радиус криволинейной траектории, см.

Величину отклонения можно определить, используя сегмент­ ный коллиматор с регулируемой щелью. В этом случае отклоне-

Рис. 57. Соотношение между энергией Е электронов и их пробегом R в алюминии

нне находят путем регистрации температуры или тока на кол­ лиматоре.

Во втором из указанных методов пучок пропускают через алю­ миниевые фольги или пластинки различной толщины. Измерением тока после прохождения электронов через фольги или пластинки определяют пробег этих частиц в данном материале. Величина пробега служит мерой энергии. Связь между энергией электронов и их пробегом в алюминии показана на рис. 57 [46].

Рис. 58. Схема цилиндра Фа­ радея

1 — окно из тонкой алюминиевой фольги;

2 — графит;

3 — стальная оболочка;

4 — алюминий;

5 — изоляторы

Кэлектрометру к вакуумному наросу

Иногда среднюю энергию электронов в системе находят па­ раллельным измерением тока и поглощенной дозы каким-либо химическим методом (например, дозиметром Фрпкке). В работе [47] таким способом определялась энергия электронов внутри ячей­ ки с ферросульфатной дозиметрической системой при исследова­ нии действия электронных импульсов на эту систему.

104

Ток пучка чаще всего измеряют цилиндром Фарадея. Этот прибор состоит из металлического блока, достаточно толстого, чтобы полностью поглотить пучок. Блок с помощью изоляторов крепится внутри вакуумированной камеры. -"Схема цилиндра Фарадея показана на рис. 58. Отметим, что блок обычно изготавли­ вается из материала с низким атомным номером. Это позволяет свести к минимуму образование тормозного излучения и обратное рассеяние электронов.

На рис. 59 приведен один из примеров монпторнрования им­ пульсного электронного излучения с помощью цилиндра Фара­ дея [48]. Чтобы выделить наиболее равномерную часть пучка, использован алюминиево-медный коллиматор, помещенный не­ посредственно перед ячейкой с исследуемой системой. Изоляторы сделаны из плексигласа, а коллектор заряда — из латунп. В опи­ сываемом устройстве регистрируется создаваемое каждым им­ пульсом напряжение на конденсаторе, подключенном к коллекто­ ру заряда. Устройство было прокалибровано по дозиметру Фрнк-

Рис. 59. Устройство для проведения экспериментов с электронным излуче­ нием

1 — медно-алюминиевый коллиматор; 2 — изолятор из плексигласа; 3 — цилиндр Фара­ дея; 4 — мазонитовая изоляция; 5 — ячейка с исследуемым раствором; 6 — термистор; 7 — ввод жидкости с постоянной температурой; 8 — металлический зонд (соединен с ци­ линдром Фарадея); 9 — латунная подставка; 10 •=—цлемдаа для подключения к измери­ тельной схеме

105

Путем измерения тока электронного пучка, приходящегося па единицу поверхности облучаемого объекта, можно в случае

ронов весьма мало, рассчитать поглощенную дозу Z)ux па входе в объект. Формула для расчета Dux (в Мрпд) имеет следующий вид:

С10)

где I — сила тока (в а!с.it2); t — время облучения (в сек.) и sm — тормозная способность (в Мэв-с.ч2/г).

Рис. 60. Схема контроля пуч­ ка электродов ускорителя

3 — микроампермстр;

4 — электронный потенциометр ЭПП-09

Цилиндр Фарадея обычно используется для контроля пучков заряженных частиц. В случае токопроводящих жидкостей (на­ пример, водных растворов электролитов) электропиый ток из­ меряют платиновым зондом, впаянным в раднолнтическую ячей­ ку. При этом зонд подсоединен к микроамперметру пли интегра­ тору. Возможны и другие способы постоянного контроля за мощпостыо дозы. Например, в работе [491 с этой целью применялась схема, показанная иа рис. 60. Пучок электронов (энергия

— 0,4 Мэе) проходил через редкую сетку из вольфрамовой про­ волоки диаметром 0,5 .н.к. Величина тока на сетке записывалась на диаграммной ленте самопишущего электронного потенцио­ метра ЭПП-09.

4.Определение поглощенных доз

вслучае внутренних источников излучения

Вглаве II отмечалось, что в радиационной химии находят некоторое применение внутренние источники излучения, которые представляют собой радиоактивные изотопы, равномерно рас­

пределенные внутри исследуемой системы. Поскольку пробеги [3- и а-частиц обычно гораздо меньше размеров сосуда, в который помещена эта система, то вся энергия, переданная при распаде ионизирующим частицам полностью поглощается системой. Ес­ тественно, при сравнительно малых размерах сосуда энергия,

106

Переданная 7 -лучам и антинейтрино, практически не вносит вкла­

да в поглощенную дозу; поэтому данную энергию можно не рас­ сматривать.

Пусть удельная активность (5- или а-излучателя в системе рав­ на с кюри!г, а средняя энергия частицы составляет Ё Мэе. Тогда мощность поглощенной дозы

Вследствие распада радиоактивных изотопов уравнение (11) характеризует мощность дозы в системе на момент измерения ак­ тивности. Поэтому при определении дозы необходимо учитывать это изменение Р во времени. Из законов радиоактивности сле­ дует, что

то обстоятельство, что некоторая часть [3- или а-частиц может покидать систему, не передавая ей свою энергию. Рассмотрим, каким образом учитывался этот эффект в работе [50J при определе­ нии G (Fe3+) для ферросульфатной дозиметрической системы при действии (3-частиц 3 2 Р. Дозиметрический раствор находился в

сферической колбе. Авторы цитируемой работы нашли, что по­ теря энергии p-излучения через стенки колбы уменьшается при бвеличении радиуса г колбы. В соответствии с этим величина уП7е3+) была получена экстраполяцией экспериментальной кри­ вой зависимости измеренного выхода Fe3+, т. е. выхода без вне­ сения поправки на потери энергии через стенки, от 1 /г до нулевого значения 1 /г.

107

Для измерения активности обычно берут небольшую часть исследуемой системы. В принципе активность пробы можно оп­ ределить любым способом. В частности, в работе [51] при калиб­ ровке дозиметра Фрикке активность измерялась с помощью ^-пропорционального и 4я-жидкостного сциитилляциоиного счетчиков.

5. Другие физические методы дозиметрии

Кроме физических методов дозиметрии ионизирующих излу­ чений, рассмотренных выше, известны также активационный, сцинтилляционный и другие методы.

Активационный метод применяется преимущественно в дози­ метрии нейтронных потоков. В этом методе доза находится по количеству радиоактивных атомов, образовавшихся в веществе-де­ текторе под действием нейтронов.

Сцинтилляционный метод дозиметрии основан на измерении интенсивности вспышек света в люмниесцирующих веществах при прохождении через них ионизирующих излучений. Люмииесцирующпми веществами могут быть неорганические и органические твердые сцинтилляторы (например, сульфид цинка, активирован­ ный серебром; антрацен), органические пластмассовые сцин­ тилляторы (например, полистирол с добавкой /г-терфепила), жидкостные органические сцинтилляторы (например, раствор п- терфенпла в ароматическом соединении), газовые сцинтилляторы (например, ксенон). Световые вспышки регистрируются фо­ тоэлектронным умножителем со специальной электронной схемой.

Для измерения дозы широко применяются различные радиа­ ционные эффекты, имеющие место в твердых телах. Этот раздел дозиметрии, как уже отмечалось, называют твердофазной до­ зиметрией. Сюда, очевидно, относится и упомянутый выше сцинтплляцпониый метод с использованием твердых люминесцирующих веществ. В настоящей книге твердофазной дозиметрии по­ священа специальная глава, поскольку многие дозиметры на ос­ нове твердых тел используются в радиационной химии.

ЛИ Т Е Р А Т У Р А

1.К. К. Аглинцев. Основы дозиметрии ионизирующих излучений. М., Мед-

гпз, 1955.

2.К. К. Аглинцев. Дозиметрия ионизирующих излучений. М., Гостехиздат, 1957.

3.Радиационная дозиметрия (под ред. Дж. Хайпа и Г. Браунелла). М.,

ИЛ, 1958.

4. G. N. Whyte. Principles of Radiation Dosimetry. N. Y ., 1959.

5.В. И. Иванов. Дозиметрия ионизирующих излучений. М., Атомиздат, 1964.

108