книги из ГПНТБ / Пикаев, А. К. Дозиметрия в радиационной химии
.pdfВеличины Я, |
|х и dy2связаны соотношениями |
|
|
Я = |
1/1*. |
|
(38) |
7? = |
1 ,4 4 3 ^ . |
(39) |
|
В случае |
рентгеновского излучения й^г — это толщина погло |
тителя, ослабляющего интенсивность нефильтрованного излуче ния в 2 раза. При прохождении этого вида излучения через погло титель длинноволновая часть спектра ослабляется сильнее корот
коволновой. Поэтому для фильтрованного |
излучения Ад, |
будет |
больше, чем для нефильтрованного. Возрастание di/2 |
после |
|
фильтрации — относительная особенность |
рентгеновских |
лучей |
по сравнению с у-лучами. Для последних d,/2не изменяется при ослаблении пучка.
В приложении к рентгеновскому излучению существует поня
тие — степень (коэффициент) |
однородности (или неоднородно |
сти). Степень неоднородности |
— это отношение di/2 для фильтро |
ванного излучения к dt/. для |
нефильтрованного излучения. Об |
ратное отношение называется степенью однородности. Очевидно, для моноэнергетического излучения эти отношения равны еди нице; для немоноэнергетического излучения степень однородно сти всегда < 1, а степень неоднородности — > 1.
Для рентгеновского излучения применяется термин — эф фективный линейный коэффициент ослабления ц. Если толщина половинного ослабления некоторого немонохроматического излу чения такая же, как у монохроматического с коэффициентом ос лабления (I, то немонохроматическому излучению приписывают эффективную длину волны А,Эфф, равную длине волны монохрома тического излучения [23]. Существуют и другие определения по нятия ^офф. Например, Я,Эфф равна такой длине волны, которая делит спектр излучения на две части так, что суммарная интен сивность излучения с ). <( АЭфф равна интенсивности излучения с А, )> А0фф [23]. Понятие А.Эфф часто вводится в связи с ослаблением мощности дозы в пучке при его фильтрации. В этом случае Яэфф равна длине волны такого однородного пучка рентгеновских лу чей, мощность дозы в котором ослабляется при прохождении не
которого слоя облучаемой среды во столько же раз, |
во сколько |
ослабляется интенсивность данного неоднородного |
пучка. |
В зависимости от энергии фотонного излучения и атомного но |
мера материала в ослаблении интенсивности пучка фотонов играет главную роль один из трех рассмотренных выше процессов вза имодействия излучения с веществом. В табл. 5 приведены диапа зоны энергий фотонов, в которых доминирует один из этих трех процессов [121.
Каждый из трех основных процессов взаимодействия фотон ного излучения с веществом характеризуется соответствующими линейным и массовым коэффициентами ослабления.
29
Т а б л и ц а |
5 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Диапазоны энергий |
Е |
фотонов, в которых преобладает один из трех |
|||||||||
основных процессов |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Вещество |
Фотоэффект |
Комптоновское |
рассеяние |
Образование пар |
|||||||
Воздух |
Е < |
20 |
кав |
20 |
кав < |
Е < |
23 |
Мэе |
£ > 2 3 |
Мае |
|
Алюминий |
Е < |
50 |
кав |
50 |
кав |
jE? |
15 |
Мае |
£ > 1 5 |
Мае |
|
Железо |
Е < |
120 |
ков |
120 |
кав < £ < 9 , 5 |
Мае |
£ > 9 , 5 |
Мае |
|||
Свинец |
£ < ( 0 , 5 |
Мае |
0,5 |
М в в < £ < 4,7 |
Мае |
£ > 4 , 7 |
Мае |
Линейные коэффициенты ослабления обозначаются символа ми т . я и х соответственно для фотоэффекта, комптоновского рассея ния и образования пар. Обозначения массовых коэффициентов ос лабления таковы: т/р, а/р и х/р (р — плотность материала в г!см3). Очевидно,
| х = т + а + х , |
(40) |
Е |
(41) |
р |
|
Линейный коэффициент ослабления а состоит из двух частей. Одна часть asхарактеризует передачу энергии начального фотона рассеянному фотону, а другая часть <уа — передачу энергии на чального фотона электрону отдачи. Тогда
3==°6+ ба- |
(42) |
На рис. 10—13 приведены массовые коэффициенты ослабления и их составляющие для четырех различных материалов [8].
Коэффициент р/р характеризует полную вероятность взаимо действия с веществом, т. е. поглощение фотонов, их рассеяние и т. п. В расчетах поглощенной дозы, очевидно, необходимо учи тывать лишь поглощение фотонов, т. е. передачу энергии фотонов электронам вещества. Коэффициент, учитывающий только этот процесс, есть коэффициент передачи энергии. Он обозначается сим волом рк. Согласно [21], коэффициентом передачи энергии излу чения называется часть коэффициента ослабления, определяемая преобразованием энергии первичного у-излучения в энергию вто ричного корпускулярного излучения. Массовый коэффициент пе редачи энергии — это величина цк/р. По определению МКРЕ [21], массовый коэффициент передачи энергии материалу для косвен но ионизирующих частиц — это частное от деления dEK на произ ведение Е ,р и dl, где Е есть сумма энергий (исключая энергии покоя) косвенно ионизирующих частиц, падающих перпендику лярно на слой материала с толщиной dl и плотностью р, a dEKесть сумма кинетических энергий всех заряженных частиц, образо-
30
вавшихся в этом слое. Таким образом,
И* |
1 |
dEi< |
(43) |
|
р |
Е р |
dl |
||
|
В комптоновском эффекте значительную роль играет рассеяние фотонов. Степень рассеяния, как уже отмечалось, характери зуется коэффициентом crs/p. При фотоэффекте возможно флуорес центное излучение, а процесс образования пар сопровождается аннигиляционным излучением. Поэтому
Р и с.' 10. Массовые коэффициенты ослабления для воздуха Рис. 11. Массовые коэффициенты ослабления для воды
Рис. 12. Массовые коэффициенты ослабления для алюминия Рис. 13. Массовые коэффициенты ослабления для свинца
31
При этом
та |
Т 1 |
(45) |
р |
Р |
|
% (, |
2тс2, |
(46) |
|
LР ~ Р \ |
hv |
||
|
где 6 — средняя энергия, выделившаяся с флуоресцентным излу чением, в расчете на фотон, поглощенный при фотоэффекте; hv — энергия падающего фотона; 2mc2lhv — поправка на излучение при аннигиляции позитрона.
В литературе часто встречается термин «массовый коэффициент поглощения» (обозначение р.п/р). Он равен
Ilq __ Т_ |
gg |
X |
Р ~ Р + |
Р |
(47) |
Р |
Уравнения (44) и (47) не учитывают образования тормозного излучения. Этот процесс в случае фотонов очень высокой энергии и материалов с большим атомным номером может привести к су щественному уменьшению количества энергии, поглощенной мате риалом. В большинстве других случаев роль этого процесса нич тожна.
С целью учета образования тормозного излучения использует ся массовый коэффициент поглощения энергии (его обозначение — Реп/р)- Он равен
V-еп |
-G ), |
(48) |
|
Р |
|||
|
|
||
где G — доля энергии вторичных |
заряженных частиц, которая |
расходуется на образование тормозного излучения в материале. Вопрос о коэффициентах р 0/р, р,к/р и дЙП/р обсуждается также
в главе IV. Там же приведены соответствующие таблицы.
Для химических соединений и их смесей значения ца/р, р.к/р и |ien/p находятся из величин этих коэффициентов для элементов их составляющих. Расчет производится тем же способом, что и в слу чае р/р.
Таким образом, при прохождении фотонного излучения через вещество главным процессом является образование вторичных электронов. Последние осуществляют ионизацию и возбуждение атомов и молекул среды, что в конечном итоге и приводит к ра диационно-химическим превращениям.
4. Корпускулярное излучение
Корпускулярные излучения образуются в результате внутри ядерных процессов или же генерируются специальными маши нами.
32
Э л е к т р о н ы
Электрон — отрицательно заряженная частица (заряд —1; он равен 1,602-10-19 кулона); его масса покоя равна 1/1837 массы покоя протона. В зависимости от типа процесса, в котором обра зуются электроны, в литературе используются названия: (3-лучи (или (3-частицы) и быстрые электроны.
(3-Луч — электрон, возникающий в результате распада радио активного изотопа. Однако в настоящее время этот термин почти не используется; вместо него широко распространен термин «|3-ча- стица». В табл. 6 приведены характеристики некоторых изотопов,
применяемых в радиационной химии в качестве |
источников 13- |
|||||
частиц. |
|
|
|
|
|
|
Т а б л и ц а 6 |
|
|
|
|
|
|
Характеристики изотопов — источников (3-частиц |
|
|
|
|||
Изотоп |
Максимальная |
Средняя энергия |
Период полураспада |
|||
энергия р-частиц, |
p-частиц, Мэе |
|||||
|
|
Мэе |
|
|
|
|
Тритий |
|
0,0186 |
0,0056 |
12,262 |
года |
|
Сера-35 |
|
0,167 |
0,0488 |
87,9 |
дпя |
|
Фосфор-32 |
|
1,710 |
0,70 |
14,28 дня |
||
Равновесная смесь |
°°Sr 0,546; 00Y 2,27 |
33Sr 0,205; 90Y 0,93 |
90Sr |
28 лет; |
||
стропцпй-90 + |
|
|
90Y |
64 |
часа |
|
-(- иттрий-90 |
|
|
|
|
|
|
90Sr выделяют из продуктов реакций деления, осуществляемых |
||||||
в ядерном реакторе. Он распадается но следующей схеме: |
|
|||||
ooSr _5— воу —— eozr. |
|
|
|
(49) |
||
Изотопы 3Н, 36S и 32Р получают в ядерном реакторе в резуль |
||||||
тате процессов |
|
|
|
|
|
|
°Li + |
к —>3Н -г а, |
|
|
|
(50) |
|
3SC1 + |
« —»3sS 4 - js, |
|
|
|
(51) |
|
3‘'S + |
re —»35S -f- т , |
|
|
|
(52) |
|
31P + |
rc-»32P-|-T , |
|
|
|
(53) |
|
32S - f re->32P -f-p. |
|
|
|
(54) |
||
Схемы распада этих изотопов таковы: |
|
|
|
|||
3Н —-*• 3Не, |
|
|
|
|
(55) |
|
3»s — |
35С1, |
|
|
|
|
(56) |
32Р —-*33s . |
|
|
|
|
(57) |
(3-Частицы, испускаемые радиоактивными изотопами, имеют непрерывный спектр энергий, простирающийся от нуля до макси-
2 А. К . Пикаев |
33 |
мальной энергии. Это явление вызвано тем, что при р-распаде энергия распределяется между электронами и возникающими од новременно с ними антинейтрино. Последние не имеют ни массы, ни заряда; их воздействие на вещество, через которое они проходят, ничтожно.
Максимальную энергию ^тах имеет очень малое число Р-ча- стиц, образующихся при радиоактивном распаде. Поэтому гораз до более важной характеристикой является средняя энергия Ё Р-частицы. Она определяется из выражения
■®тах
|
J EN (Е) dE |
|
Е = |
о |
(58) |
Я max |
||
|
j |
N{E)dE |
о
где N (Е) — число р-частиц с энергией между Е и Е -\- dE. Сред няя энергия Р-частицы равна примерно одной трети максималь ной энергии. С точностью до ~10% Е можно рассчитать из Ет&ъ с помощью следующих формул:
£ = 0,З З Я шах |
при |
Дтах< 0 ,6 > /вв, |
(59) |
Е =0,43 (Етах— 0,14) |
при |
0 ,6 < £ тах< 1 ,2 Мае, |
(60) |
£ = 0,59(Дтах- 0 ,5 ) |
при |
2?тах> 1 ,2 Мае. |
(61) |
На рис. 14 и 15 приведены в качестве примера спектры энергии Р-частиц, образующихся при распаде 32Р и 90Sr + °°Y [20]. Для
Рис. 14. Энергетический спектр Р-частиц 32Р
N — число, Е — энергия частиц
Рис. 15. Энергетический спектр Р-частиц MSr + 80Y
N — число, Е — энергия частиц
пары изотопов 90Sr + 90Y Е равно 1,13 Мэе. Это значение пред ставляет собой сумму Е для "Sr (0,205 Мэе) и "Y (0,93 Мэе).
Быстрые электроны — это электроны, генерируемые специаль ными машинами (ускорителями). В этих машинах (более подроб но они рассматриваются в главе II) электроны испускаются нака
34
ленной металлической нитью, лентой или спиралью (катодом) и затем ускоряются до требуемой энергии. Иногда быстрые электро ны, имеющие сравнительно низкую энергию, называют катодными лучами. Быстрые электроны, как правило, характеризуются моноэнергетичностыо. В радиационной химии они используются гораздо чаще, чем |3-частицы.
Античастицей электрона является позитрон (или |3+-частица), обладающий той же массой и тем же (но противоположным по зна ку) зарядом. Позитроны образуются при распаде некоторых изо топов (например, 64Си и 22Na). В радиационной химии эти частицы не используются.
Т я ж е л ы е з а р я ж е н н ы е ч а с т и ц ы
К тяжелым заряженным частицам относят быстрые протоны, дейтроны, гелионы, а-частицы. Их свойства приведены в табл. 7.
Т а б л и ц а |
7 |
|
|
|
|
Свойства тяжелых заряженных частиц |
|
|
|||
|
|
|
|
Масса ПОКОЯ |
|
Частица |
|
Символ |
Заряд |
а.е.м. • |
г-10« |
|
|
|
|
||
Протон |
р |
или Н+ |
+ 1 |
1,00728 |
1,672 |
Дейтрон |
d |
или D+ |
+ 1 |
2,01410 |
3,344 |
а-Частица |
|
а |
+ 2 |
4,00273 |
6,644 |
Гелион |
|
Не21" |
+ 2 |
4,00273 |
6,644 |
* Атомная единица массы (масса ядра «С равна 12 а.е.м.).
Протоны (ядра атомов водорода), дейтроны (ядра атомов дей терия) и гелионы (ядра атомов гелия) получают с помощью спе циальных машин (ускорителей). а-Частицы (ядра атомов гелия) образуются в процессах радиоактивного распада некоторых изо топов *. Они моноэнергетичны. В табл. 8 приведены характе ристики изотопов, применяемых в радиационной химии в каче стве источников а-частиц.
Из числа изотопов, приведенных в табл. 8, наибольшее приме нение в радиационной химии находит 210Ро. Это — естественный радиоактивный изотоп. Однако с целью приготовления на его ос нове источника a -излучения его обычно получают в ядерном реак
торе по |
реакциям: |
|
209Ш + |
л —»M°Bi + к, |
(62) |
aioBi—♦иоро + р. |
(63) |
|
* Иногда этот вид ионизирующего излучения называют а-лучами. |
|
|
|
2* |
35 |
Т а б л и ц а |
8 |
|
Характеристики изотопов — источников а-частиц |
||
Изотоп |
Период |
Энергия а-частиц, Мвв |
полураспада |
||
Полоипй-210 |
138,4 дней |
5,305 |
Радий-226 |
1,62-103 лет |
4,777 (94,3%); 4,589 (5,7%) |
Радон-222 |
3,83 дней |
5,49 |
Плутоний-239 |
2,44-Ю 4 лет |
5,1 |
Амернций-241 |
458 лет |
5,5 |
Период полураспада 210Bi равен 5 дням. Распад 210Ро происходит по схеме:
S10po |
200pjj _ |
(64) |
Н е й т р о н ы |
|
|
Нейтрон |
(обозначается |
буквой п) — электрически нейтраль |
ная частица с массой 1,675* 10-24 г или 1,00867 а.е.м. Ои несколь ко тяжелее протона (см. табл. 7).
Нейтрон — нестабильная частица. |
Ои распадается на протон, |
электрон и антинейтрино с Д, ^ 1 2 |
мин. В одном акте распада |
выделяется энергия 0,78 Мэе. В настоящее время различными ме
тодами могут |
быть получены нейтроны с энергиями от 10-2 до |
~ 4*10® эв. |
|
Одним из |
важнейших источников нейтронов являются ядер- |
ные.реакции, осуществляемые с помощью тяжелых заряженных частиц. Под действием а-частиц радиоактивных изотопов почти во всех легких элементах (с порядковым номером Z 20) проте кает реакция (а, п). В общем виде эту реакцию можно записать следующим образом:
AZ + 4H e -» 4+3(Z + 2) + n -|-Q , |
(65) |
где А — массовое число элемента и Q — энергия реакции. Реакция (65) является экзотермической для бериллия, бора,
углерода-13, кислорода-17, магния-25 и магния-26 [13]. Для при готовления источников нейтронов чаще всего используются бе риллий и бор (реже). Порошки этих элементов смешиваются с радиоактивными сх-излучателями (радием, полонием, плутонием и др.). Иногда применяются химические соединения радиоактив ного элемента с легким изотопом (например, РиВе13). Некоторым преимуществом характеризуется источник полоний + бериллий. Для него весьма низок фон у-излучения.
36
Энергетический спектр нейтронов, генерируемых бериллиевыми источниками, простирается от очень низких энергий до мак симальных энергий, которые несколько меньше суммы энергий а-частиц и реакции. На рис. 16 приведены спектры нейтронов, испускаемых некоторыми бериллиевыми источниками [13].
Описанные радиоизотопные источники дают пучки нейтронов низкой интенсивности (— 105—107 п/сек). Поэтому они практически не применяются в радиационной химии.
Рис. 16. Энергетические спект ры нейтронов, генерируемых некоторыми источниками
1 — Ро + Be;
2 — Ra + Be;
3 — Pu + Be.
N — число,
E — энергия нейтронов
Для получения нейтронов используются также нейтронные генераторы, в которых нейтроны образуются в результате дей ствия ускоренных тяжелых частиц на некоторые элементы. Чаще
всего с этой целью применяются |
реакции: 3Н(с£, |
«)4Не; 2H(d, «) |
|||||
3Не; 7Li(d, «) |
8Ве; 9Be(d, |
«)10В; |
12С(d, |
«)13N. Из их числа наи |
|||
большее распространение получили первые две реакции. |
В |
них |
|||||
возникают почти моноэнергетические нейтроны: |
реакция |
3H(d, |
|||||
«) 4Не дает нейтроны с энергией 14 Мэе, |
а реакция |
2Н (d, «)3Не — |
|||||
нейтроны с энергией 2,5 Мэе. |
у,«-реакциях, |
когда |
энергия |
||||
Нейтроны |
образуются |
и в |
у-кванта превышает энергию связи нейтрона в ядре. Минимальная энергия падающего на мишень излучения, которая необходима для инициирования ядерной реакции, называется пороговой. Напри мер, для 2Н и 9Ве пороговые энергии у,«-реакций равны соответ ственно 2,23 и 1,67 Мэе. Источники, в которых для генерации нейтронов используются у,«-реакции, называются фотонейтронными. Из их числа наибольшее употребление получили сурьмяяобериллиевые источники. В них источником у-излучения является 124Sb (энергия у-лучей 1,7 Мэе, Ь;г = 60 дней). Образующиеся нейтроны имеют среднюю энергию, равную 0,024 Мэе [13].
Для генерации нейтронов вместо у-излучения может быть ис пользовано и жесткое рентгеновское излучение, возникающее при торможении электронов в мишенях. Этот метод используется для получения нейтронов высокой энергии.
Наиболее интенсивные потоки нейтронов получают при деле нии тяжелых ядер в атомном реакторе. Нейтроны, сопровождаю щие деление, подразделяют на мгновенные и запаздывающие. Более 99% нейтронов испускается в пределах длительности са мого процесса деления. Это — мгновенные нейтроны. Они имеют
37
широкий спектр энергий (от нескольких килоэлектронвольт до 18 Мэе), причем максимальное число нейтронов приходится на энер гию ~ 1 Мэе. Запаздывающие нейтроны связаны с (3-распадом не которых осколков деления (изотопов брома н иода), энергия воз буждения дочерних продуктов которых превышает энергию связи нейтронов. Выход этих нейтронов по сравнению с мгновенными нейтронами очень мал.
Одной из важнейших характеристик нейтронов является их энергия. Еще не существует общепринятой классификации ней тронов по энергиям. В табл. 9 в качестве примера приведена клас
сификация |
нейтронов, данная |
в книге [12]. |
|
|
|
|
||
Т а б л и ц а |
9 |
|
|
|
|
|
|
|
Классификация нейтронов по энергиям |
|
|
|
|
||||
Нейтроны |
Диапазон энергий |
Нейтроны |
Диапазон |
энергий |
||||
Холодные |
£ < |
0,026 эв |
|
Промежуточные |
1,0 < |
£ |
< |
500 кэв |
Тепловые |
0,01 < £ < 0 , 1 |
эв |
Быстрые |
0,5 < |
£ < |
10 Мэе |
||
Надтепловые |
0,1 |
< £ < 1 0 0 |
эв |
Очень быстрые |
10 < |
£ |
< |
50 Мэе |
Медленные |
0,1 |
< £ < 103 эв |
Сверхбыстрые |
£ > 50 |
Мэе |
Д р у г и е виды корп ускулярного и злучени я
В радиационной химии находят применение также продукты некоторых ядерных реакций деления. Среди них важнейшими яв ляются продукты реакций с1л(», а)Т и 10В(н, а)71л, т. е. а- частицы и атомы отдачи трития в первой реакции и а-частицы и атомы отдачи 7Li во второй реакции. Эти реакции происходят под действием тепловых нейтронов. Они имеют весьма большие се чения.
Энергии а-частиц, образующихся в указанных реакциях, равны соответственно 2,05 и 1,50 Мэе. Атомы отдачи имеют энер гии 2,73 Мэе (для Т) и 0,85 Мэе (для 7Li).
Применяются, кроме того, осколки деления тяжелых ядер (например, 235U) в атомном реакторе. Пробег этих осколков крайне мал, и их кинетическая энергия обычно рассеивается в виде тепла внутри топливных элементов реактора. Одпако предложены неко торые методики (см. главу II), позволяющие использовать их для осуществления радиационно-химических реакций.
В радиационной химии иногда находят применение тяжелые многозарядные ионы, получаемые в ионных ускорителях. В ча стности, в работе [24] исследовался радиолиз некоторых жидко стей под действием ядер Св+.
38