Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

книги из ГПНТБ / Пикаев, А. К. Дозиметрия в радиационной химии

.pdf
Скачиваний:
16
Добавлен:
22.10.2023
Размер:
15.83 Mб
Скачать

Т а б л и ц а

23

 

 

 

 

 

 

 

Массовая тормозная способность по отношению к воздуху

 

 

—. ®

 

sm

(®ез Учета эффекта плотности)

 

sm (с Учетом эф­

Е Л 05

 

 

фекта плотности

О- «£ *

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Й § ®

И

С

N

о

р

Са

Вода

G

Вода

ГОго Я

0,001

3,564

1,079

1,018

0,965

0,962

0,598

1,254

1,079

1,254

0,002

3,223

1,062

1,014

0,973

0,752

0,685

1,223

1,062

1,223

0,003

3,084

1,055

1,013

0,976

0,776

0,720

1,211

1,055

1,211

0,004

3,004

1,051

1,012

0,978

0,791

0,741

1,203

1,051

1,203

0,005

2,949

1,049

1,011

0,979

0,800

0,755

1,198

1,049

1,198

0,006

2,904

1,045

1,010

0,979

0,806

0,764

1,193

1,045

1,193

0,007

2,877

1,045

1,011

0,981

0,813

0,773

1,192

1,045

1,192

0,008

2,851

1,044

1,010

0,982

0,818

0,780

1,189

1,044

1,189

0,009

2,830

1,043

1,010

0,982

0,821

0,785

1,188

1,043

1,188

0,01

2,811

1,042

1,010

0,983

0,825

0,790

1,186

1,042

1,186

0,02

2,709

1,037

1,009

6,985

0,843

0,816

1,177

1,037

1,177

0,03

2,661

1,034

1,008

0,986

0,851

0,828

1,172

1,034

1,172

0,04

2,630

1,033

1,008

0,987

0,857

0,836

1,169

1,033

1,169

0,05

2,609

1,032

1,008

0,987

0,860

0,841

1,168

1,032

1,168

0,06

2,592

1,031

1,008

0,988

0,863

0,846

1,166

1,031

1,166

0,07

2,579

1,030

1,008

0,988

0,866

0,849

1,165

1,030

1,165

0,08

2,568

1,030

1,007

0,988

0,868

0,852

1,164

1,030

1,164

0,09

2,559

1,029

1,007

0,988

0,869

0,854

1,163

1,029

1,163

0,1

2,550

1,029

1,007

0,989

0,871

0,856

1,162

1,029

1,162

0,2

2,502

1,027

1,006

0,990

0,879

0,869

1,158

1,023

1,158

0,3

2,476

1,025

1,006

0,990

0,884

0,875

1,155

1,019

1,155

0,4

2,458

1,024

1,006

0,991

0,887

0,880

1,154

1,014

1,154

0,5

2,444

1,024

1,006

0,991

0,889

0,883

1,153

1,010

1,152

0,6

2,433

1,023

1,006

0,991

0,891

0,886

1,152

1,007

1,148

0,7

2,424

1,023

1,006

0,992

0,893

0,888

1,151

1,003

1,144

0,8

2,417

1,022

1,006

0,992

0,894

0,890

1,150

1,000

1,140

0,9

2,410

1,022

1,006

0,992

0,896

0,892

1,150

0,997

1,134

1,0

2,404

1,022

1,006

0,992

0,897

0,894

1,149

0,994

1,133

2

2,366

1,020

1,005

0,993

0,903

0,903

1,146

0,971

1,105

3

2,347

1,019

1,005

0,993

0,907

0,908

1,144

0,954

1,086

4

2,333

1,018

1,005

0,994

0,909

0,912

1,143

0,942

1,071

5

2,324

1,018

1,005

0,994

0,911

0,914

1,142

0,932

1,059

6

2,316

1,017

1,005

0,994

0,912

0,916

1,141

0,923

1,049

8

2,305

1,017

1,005

0,994

0,914

0,919

1,140

0,909

1,032

10

2,297

1,016

1,004

0,995

0,916

0,921

1,139

0,898

1,019

• Эффект плотности рассматривается на стр. 127.

89

зации в полости служит регистрация тока. Типичная электриче­ ская схема, используемая в этом случае, показана на рис. 48Величина ионизационного тока в условиях насыщения зависит не только от интенсивности излучения, но также от конструкции камеры. Обычно токи имеют значения от 0,1 до 100 мка [17J.

Ионизация при

Рис. 47. Типичная зависи­ мость поннзациоиного тока от напряжения, приложен­ ного к камере

Уже указывалось, что доза может быть вычислена по уравне­ нию (1). Камеры, предназначенные для абсолютного измерения дозы в рентгенах, называются нормальными. В СССР такие из­ мерения производятся эталонными установками, используемыми

Z

Рис. 48. Типичная схема регистрации ионизационно­ го тока

1 — камера;

2 — источник электрического поля;

3 — электрометр

в следующих диапазонах анергий у-излучеиия: 5—20, 20—60, 60—250 и 250—3000 кэв. Эти установки воспроизводят рентген с погрешностью, не превышающей 1,5—2%. Имеющиеся в лабора­ тории ионизационные камеры градуируют с помощью таких нор­ мальных камер. Часто калибровку осуществляют в известных полях рентгеновского или у-излучений.

Ионизационные камеры обычно дают экспозиционную дозу в рентгенах. Поглощенная доза в воздухе, соответствующая 1 р, равна 0,869 рад (см. стр. 15). Тогда поглощенная доза в воз­ духе D возд, равная экспозиционной дозе R рентген, составляет

-°возд = °>869/г Рад-

(2)

При перехолс

от DB0зд к

дозе в исследуемой системе DcaCT необ­

ходимо использовать формулу (гм. также стр. 120).

 

~

6*еп/Расист

0,869#

сист

(3)

^сист — -'-'воздщ

/,-Д

= /Д р а д ,

 

Vf

ftTV‘ ;возд

 

(Р'етУР^возд

 

90

где ([Аеп/р)сист и (и-егУр)возд — массовые коэффициенты погло­

щения энергии для системы и воздуха.

В табл. 24 и 25 даны величины коэффициента / для ряда эле­ ментов и систем. Значения uen/p приведены в главе IV. Там же обсуждается более подробно вопрос о пересчете поглощенной до­ зы при переходе от одной системы к другой.

Т а б л и ц а

24

 

 

 

 

 

 

 

 

Значения множителя /

для воды [16]*

 

 

 

Энергия

/

Энергия

/

Энергия

/

Энергия

/

фотонов,

фотонов,

фотонов,

фотонов,

М э е

 

 

М э е

 

М э е

 

М э е

 

0,010

0,912

 

0,050

0,892

0,20

0,973

0,80

0,965

0,015

0,889

 

0,060

0,905

0,30

0,968

1,0

0,965

0,020

0,879

 

0,080

0,931

0,40

0,966

1,5

0,964

0,030

0,869

 

0,10

0,948

0,50

0,965

2,0

0,965

0,040

0,879

 

0,15

0,962

0,60

0,966

3,0

0,962

* Значения,

приведенные в работе [16], пересчитаны с использованием УК =

33,7 эе.

Т а б л и ц а

25

 

 

 

 

 

 

 

 

Значения множителя /

для ряда элементов и полимеров [18]

 

 

 

 

 

 

 

Энергия фотонов,

Мае

 

Элемент пли полимер

 

 

0,1

0,5

1.0

2,0

5,0

10,0

 

 

 

 

н

 

 

 

1,54

1,74

1,74

1,35

1,74

1,60

с

 

 

 

0,811

0,877

0,877

0,834

0,877

0,864

N

 

 

 

0,844

0,877

0,877

0,877

0,877

0,876

О

 

 

 

0,877

0,877

0,877

0,894

0,77

0,880

F

 

 

 

0,905

0,832

0,830

0,880

0,835

0,850

Na

 

 

1,072

0,837

0,840

0,932

0,843

0,877

Mg

 

 

1,255

0,864

0,852

0,99

0,870

0,910

А1

 

 

 

1,395

0,845

0,842

0,991

0,852

0,900

Si

 

 

 

1,70

0,875

0,867

1,06

0,876

0,945

S

 

 

 

2,28

0,884

0,870

1,100

0,877

0,968

Cl

 

 

 

2,55

0,850

0,832

1,11

0,840

0,940

Fe

 

 

 

8,34

0,864

0,819

0,820

1,0

1,261

Полиэтилеи

 

 

 

0,91

1,0

1,0

1,0

0,97

0,91

Натуральный каучук

 

0,90

0,99

0,98

0,99

0,96

0,90

Политетрафторэтилен

 

0,88

0,84

0,84

0,84

0,85

0,86

91

Ионизационный метод многократно (соответствующие ссылки приведены на стр. 137) использовался для калибровки ферросуль-

фатного дозиметра (дозиметра Фрикке) *,

широко применяемого

в радиационной химии. При этой калибровке

обычно

измеряют

ионизационный ток в полости. Исходя

из

этого,

рассчиты­

вают по соотношению Брэгга — Грея поглощенную дозу в материа­ ле стенки камеры, а затем и в дозиметрическом растворе. После этого определяют скорость образования ионов Fe3+, используя для этой цели сосуд, идентичный ионизационной камере и поме­ щенный в то же положение относительно источника ионизирующего излучения. В этих экспериментах, помимо величин W и sm, необ­ ходимо знать точный объем камеры. Этот сбъем сравнительно легко найти, заполнив его ртутью и затем взвесив ее. Определе­ ние объема может быть исключено, если примененная в калибров­ ке камера проградуирована по нормальной камере. Эта методика использовалась, в частности, А. Фрегеном [19J, который измерил G (Fes+) для рентгеновских и у-лучей различной энергии.

Ионизационные камеры могут использоваться ие только для дозиметрии фотонного излучения. Они применяются также для определения доз электронов высокой энергии и нейтронов. Напри­ мер, Дж. Лафлин и сотр. Г201 измерили G (Fes+) для дозиметра Фрикке ионизационным метолом в случае электронов с энергией 10 и 20 Мэе. В этих опытах ионизация ь воздушной полости опреде­ лялась в тех же условиях, в каких проводилось облучение элек­

тронами раствора

ферросульфата.

Полость находилась внутри

полистиролового блока.

Д

При дозиметрии

потоков быстрых

нейтронов используют спо­

собность их образовывать в водородсодержащпх средах протоны отдачи. Поэтому стенки камер изготавливаются из материалов, бо­ гатых водородом (например, из полиэтилена). Для протонов вели­ чина W в случае воздуха составляет 35 эя(5,6-'•О-11 эрг) Г16J. Иони­ зационные камеры пригодны, кроме того, для дозиметрии смешан­ ного нейтронного и у-пзлученття реактора. В этом случае для оценки вклада каждого вида излучения в суммарную дозу изме­ ряют ионизацию с помощью двух камер: 1) со стенками из водород­ содержащего вещества и 2) со стенками из вещества, не содержа­ щего водорода (например, из графита, алюминия пли тефлона). Часто камерой второго типа бывает камера со стенками из графи­ та и полостью, заполненной С02. Более подробно с ионизацион­ ными методами дозиметрии реакторного излучения можно озна­ комиться, прочитав обзор [17J. В случае нейтронных потоков пог­ лощенная доза в материале стенки камеры DCTрад) равна

Дст = 0 .90<7пЛп.

(4)

где Cfm — заряд ионов в воздушной полости (единицы СГСЭ/сз£я)

* Дозиметр Фрикке подробно описывается на стр. 135,

92

и &Vn — отношение тормозных способностей материала

стенки и

воздуха для протонов, генерированных нейтронами.

 

Отметим, что в уравнении (4) стоит коэффициент 0,90, а не

0,869. Это обусловлено тем, что для протонов в воздухе,

как уже

отмечалось, W = 35 эв.

исследуе­

Для перехода от дозы в материале стенки к дозе в

мой системе Dcaст применяют формулу

 

Dснст

( S(0А^С11СТ

(5)

ст и ( ° i W CT

 

 

где о,- — сечение рассеяния нейтронов для атома сорта i; kt — средняя доля потери энергии нейтронов, связанная с атомом сорта i и Ni — число атомов сорта i на единицу массы.

Значения ак для Н, С, N, О, S и Р и энергий нейтронов от 0,1 до 10 Мэе приведены в табл. 26 [16].

Ионизационные камеры находят довольно широкое применение в радиационной химии для мониторирования пучков электронов высокой энергии и тормозного рентгеновского излучения, ге­ нерируемых различными ускорителями. В качестве примера рассмотрим кратко камеры, использованные с этой целью в Ин­ ституте физической химии АН СССР в случае ускорителя^Кокроф-

Т а б л и ц а

26

 

 

 

 

 

 

Величины произведения а/с (в барп)

для нейтронов

 

 

Энергия, Мэе

н

с

=

N

О

р

S

= 0,500)

(А* = 0,1431)

0,1254)

= 0,1116)

= 0,0611)

= 0,0592)

0,1

6,3

0,66

0,6

0,30

0,21

0,42

0,15

5,4

0,63

0,51

0,39

0,15

0,24

0,2

4,8

0,60

0,46

0,40

0,13

0,41

0,3

3,95

0,56

0,40

0,44

0,15

0,13

0,4

3,45

0,52

0,36

0,67

0,13

0,18

0,5

3,1

0,49

0,30

0,65

0,17

0,12

0,6

2,8

0,46

0,20

0,36

0,14

0,11

0,8

2,4 ]

0,41

0,23

0,33

0,15

0,14

1,0

2,12

0,39

0,25

0,89

~ 18

0,17

1,5

1,70

0,30

0,23

0,25

~18

0,14

2

1,44

0,24

0,20

0,18

0,23

0,17

3

1,14

0,17

0,21

0,13

0,23

0,19

4

0,95

0,27

0,23

0,21

0,16

0,17

5

0,83

0,19

0,18

0,13

0,15

0,15

6

0,72

0,14

0,18

0,16

0,14

0,15

8

0,59

0,21

9,18

0,13

0,12

0,12

10

0,47

0,16

0,16

0,13

0,12

0,11

93

та — Уолтопа [21, 22] (описание его было приведено на стр. 67). Для контроля указанных видов излучения камера помещается непосредственно у выходного окна ускорителя (электроны) или рентгеновской мишени-насадки (тормозное излучение). При ра­ боте с электронным пучком применялась камера, ионизационный объем которой ограничен двумя алюминиевыми фольгами тол­ щиной 12 .нк. Собирающим электродом является третья (средняя) фольга. Ионизационный объем этой камеры имеет высоту 0,5 см. Напряжение, необходимое для создания условий насыщения,

равно

2

кв.

На

рис.

49 приведена схема рентгеновской мишеии-иасадки

и ионизационной камеры для контроля интенсивности тормозного излучения [22]. Стенки (толщина 0,5 см) камеры изготовлены из плексигласа. Сверху камера покрыта аквадагом (водным коллои­ дом графита). Собирающий электрод представляет собой метал­ лическое кольцо, находящееся впутрп камеры.

Рис. 49. Схема рентгеновской мишени-насадки и ионизационной камеры

1 — мишень-иасадка; 2 — ионизационная камера; 3 — выпускное окно ускорителя; 4 — схема регистрации ионизационного тока; S — ячейка с исследуемой системой. НЛ — нео­ новая лампочка; шА — миллиамперметр

94

На основании изложенного можно заключить, что ионизацион­ ная камера может выполнять функции абсолютного дозиметра, если известна величина W для газа, наполняющего полость. Кроме того, прокалиброванная ионизационная камера может служить вторичным стандартом в дозиметрии различных видов излучения. Легкость изготовления камер и простота аппаратур­

ного оформления также

являются достоинствами этого

метода.

К недостаткам следует

отнести наличие для некоторых

камер

«хода с жесткостью», т. е. зависимости чувствительности от энер­ гии излучения. Этот эффект наблюдается в тех случаях, когда газ и материал стенок камеры имеют различные эффективные атомные номера. При этом «ход с жесткостью» наиболее характерен в области низких энергий излучения. Особые сложности возника­ ют также при использовании ионизационного метода для дози­ метрии импульсного излучения. В этом случае существенно умень­ шается эффективность собирания ионов по сравнению с непрерыв­ ным излучением.

Подробно ионизационный метод дозиметрии ионизирующих излучений изложен в работах [17, 23—26]. Сведения о конструк­ ции ионизационных камер, предназначенных для различных це­

лей,

можно найти в статьях [17, 25—27].

2.

Калориметрический метод

Калориметрический метод дозиметрии ионизирующих излу­ чений основан на измерении повышения температуры облучаемой среды. Увеличение температуры в результате поглощения энер­ гии излучения сравнительно небольшое. Например, в воде оно составляет приблизительно 2 град/Мрад. Поэтому для определе­ ния дозы рассматриваемым методом необходимо применять чув­ ствительные способы измерения температуры. Особенно это ха­ рактерно для низких мощностей дозы.

Калориметрия как метод дозиметрии начала применяться в начале этого столетия [28—30]. Она была использована для на­ хождения энергии в случае небольших источников радиоактив­ ного излучения. В 20-е годы данный метод находил некоторое применение в дозиметрии рентгеновского излучения [31, 32]. Такое ограниченное использование калориметрии было обуслов­ лено в первую очередь успешным развитием ионизационных ме­ тодов. Однако в 40—50-е годы калориметрический метод претер­ пел своеобразное второе рождение. Вызвано это было достижения­ ми в области мпкрокалориметрии, появлением высокоинтенсив­ ных источников ионизирующих излучений и введением рада в качестве единицы поглощенной дозы.

В настоящее время калориметрический метод широко исполь­ зуется в дозиметрической практике. По сравнению с ионизацион­ ным методом он имеет преимущества. При работе с калориметра­ ми не нужно знать величину W, а часто и значение sm, что су­

95

щественно облегчает проведение дозиметрических измерений. Это — абсолютный метод дозиметрии в полном смысле слова. Он, правда, менее чувствителен, чем ионизационный метод. Однако сравнительно низкие дозы, которые не могут быть изме­ рены калориметрическим методом, почти не применяются в ра­

диационной

химии.

 

метода

ясен из

соотношения

Принцип

калориметрического

d r

-Д7 7 (град/кал) ,

 

 

 

(6)

dE

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

где d T — изменение

температуры

тела с

массой М

и

удельной

теплоемкостью с при

поглощении

энергии

излучения

d E .

Рис. 50. Графитовый адиа­

батический

калориметр

1 — калориметр;

2

— градуировочный нагреватель;

3 — прокладки

из полистирола;

4

— термопара;

5 — термопары

адиабатического

контроля; и — нагреватель; 7 — оболочка;

s — вакуумированиое пространство

Известны различные варианты рассматриваемого метода дози­ метрии. Наиболее широко применяются адиабатические и изо­ термические калориметры. В калориметрах первого типа теплооб­ мен с наружной средой сведен к минимуму. В них скорость уве­ личения температуры образца пропорциональна скорости выде­ ления тепла в образце. Калориметры второго типа работают в равновесных условиях. В них тепловой поток от образца равен скорости нагрева образца.

Приведем несколько примеров конструкций калориметров для дозиметрии рентгеновского и у-излучений. На рис. 50 показа­ но устройство адиабатического калориметра, использованного для калибровки химических дозиметров [33]. Поглотителем в нем является графит. Этот материал удобен тем, что расход энергии ионизирующего излучения на химические реакции в нем ничто­ жен. Кроме того, он характеризуется сравнительно высокой теплопроводностью. Нагреватель служит для введения известно­ го количества энергии при градуировке калориметра, _т. е. при нахождении коэффициента пропорциональности между введенной энергией и повышением температуры. Последняя в рассматривае­ мом калориметре измеряется термопарой. Очень часто для этой

дели применяются также термисторы. Они изготовлены из полу­ проводников, чье сопротивление уменьшается с ростом темпера­ туры.

Другими материалами поглотителей в калориметрах служат алюминий, вода и полиэтилен. Использование последних двух материалов осложняется расходом энергии излучения на химиче­ ские реакции в них. К. Хоханадель и Дж. Гормли [34] примени­ ли адиабатический калориметр с водой в качестве поглотителя для калибровки дозиметра Фринке. Схема этого калориметра пред­ ставлена на рис. 51. Вода заливалась в герметичную тонкостен-

Рис. 51. Калориметр для измерения поглощенной дозы у-нзлучення в воде

j — тонкостенная колба из ппрскса; 2 — вода; 3 — альсзон; 4 — медная оболочка; 5 — термопары; 6 — источник уизлучения 00Со; 7 — кожух источника; 8 —теплоизоляция из пенопласта

4 А. К. Пикаев

97

пую стеклянную колбу с посеребренными стенками ы облучалась до тех пор, пока не устанавливалось равновесие в радиолизе воды и не прекращалось тем самым поглощение энергии в химических реакциях. В этом калориметре температура измерялась медьконстаптаиовымн термопарами. Температура медной оболочки с помощью нагревателя, вмонтированного в защитный блок источ­ ника, непрерывно поддерживалась равной температуре воды в колбе. Тем самым исключалась потеря тепла в окружающую среду. В расчетах дозы была сделана поправка на поглощение

Рис. 52. Водно-ледяной калориметр

1 — источник уизлучеиия в0Со; 2 — облучатсльный канал; з — лолнхлортшнловый ко­ жух; *J — капилляр; 5 — корковая пробка; 6 — колба от термоса; 7 — вода со льдом

излучения стенками колбы. Было принято, что величина энергии, поглощенной стеклом, пропорциональна его весу. Кроме того, бы­ ло сделано допущение, что отношение доз, поглощенных в до­

зиметре

Фрпкке и воде, равпо отпошеншо

их удельных

весов.

В результате было найдено, что для у-лучен

60Со G (Fe3+)

равен

15,6 +

0,3 нона/100 эв.

 

 

Калориметрическая калибровка дозиметра Фрпкке осуществ­ лялась также в других работах. Ссылки на них приведены на стр. 137.

Согласно [35], для калибровки химических дозиметров весь­ ма удобен водно-ледяной калориметр. Устройство его ясно из рис. 52. Принцип действия этого калориметра основан на умень­ шении объема льда и воды вследствие плавления льда при погло­ щении системой энергии ионизирующего излучения. Это уменьше­ ние объема измеряется с помощью капилляра, прокалиброванного

взвешиванием количества ртути,

помещенного между* двумя мет­

ками. Точность измерения дозы

этим калориметром

составляет

~ 0,4%.

 

 

Адиабатические калориметры специальной конструкции по­

зволяют определять сравнительно низкие мощности

дозы у-из-

Соседние файлы в папке книги из ГПНТБ