книги из ГПНТБ / Пикаев, А. К. Дозиметрия в радиационной химии

необходимость разработки надежных способов защиты от вредного действия проникающей радиации стимулировали бурное развитие таких отраслей науки, как радиационная химия, радиобиология и т. п. Успешное развитие этих отраслей науки немыслимо без на­ личия простых и точных методов определения величины поглощен­ ной дозы для различных видов излучения, уровней доз и мощно­ стей дозы и других условий проведения эксперимента. Особые требования к дозиметрии предъявила радиационно-химическая технология. Для нее необходимы дозиметры, позволяющие изме­ рять большие дозы, а также дозиметры-индикаторы, фиксирующие облучение системы до конкретной дозы.

К настоящему времени предложены многочисленные дозимет­ рические системы, с помощью которых возможно определять дозы при самых различных условиях облучения. Сейчас специалист по радиационной химии может в принципе подобрать дозиметриче­ скую систему, пригодную для измерения больших или малых доз, высоких или низких мощностей дозы, для определения доз рентге­ новского и у-излучения, электронов, тяжелых заряженных ча­ стиц, реакторного излучения или осколков деления, для нахож­ дения доз при работе с реакционными сосудами разной конфигу­ рации и т. и.

Для современного периода характерно также дальнейшее усо­ вершенствование ионизационных методов и существенный про­ гресс калориметрических методов дозиметрии. Бурное развитие в этот период получила дозиметрия с помощью твердых тел (сте­ кол, пластмасс, щелочногалоидных кристаллов и т. д.). Здесь достигнуты существенные успехи, и в последнее время такую до­ зиметрию стали рассматривать как особую область дозиметрии, называемую твердофазной дозиметрией — англ, solid state dosi­ metry (см., например, [1, 2J). Вызвано это главным образом тем, что изменения, происходящие в таких системах при облучении,часто фиксируются сугубо физическими методами (люминесцентными, сцинтилляционными и т. д.).

Развиваются также фотографические методы. Однако они прак­ тически не находят применения в радиационной химии и поэтому не будут рассматриваться в настоящей книге.

ЛИ Т Е Р А Т У Р А

1.R. К . Broszkiewicz. Solid State and Chemical Radiation Dosimetry in Medicine and Biology. Vienna, IAEA, 1967, p. 213.

2./ . W . Boag. Ibid., p. 349.

3.H. Fricke, E. J. Hart. Radiation Dosimetry (Ed. F. H. A ttix and W. C.

5.G. Holzknecht. Compt. rend. cong. internet, d’electrol. et de radiol. med., 2, 377 (1902).

6.R. Sabouraud, N. Noire. Presse med., 2, 825 (1904).

9

Г л а в а I

ИОНИЗИРУЮЩИЕ ИЗЛУЧЕНИЯ И ОСОБЕННОСТИ ИХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ С ВЕЩЕСТВОМ.

ОСНОВНЫЕ ПОНЯТИЯ И ЕДИНИЦЫ

Для осуществления рациационно-химических реакций исполь­ зуют излучения высокой энергии. Эти излучения при прохожде­ нии через среду производят ее ионизацию. Поэтому излучения, с которыми имеют дело в радиационной химии, называют ионизи­ рующими излучениями. Конечно, из этого определения не следует, что они производят только ионизацию. Помимо данного процесса, при взаимодействии их с веществом наблюдается возбуждение мо­ лекул среды. Основываясь на этом, А. Чарлзби Ш предложил термин «атомные излучения». Однако этот термин не получил ши­ рокого распространения в радиационной химии.

Ионизирующие излучения делятся на непосредственно иони­ зирующие и косвенно ионизирующие излучения [2, 3J. Непосред­ ственно ионизирующим излучением называется ионизирующее излучение, состоящее из заряженных частиц, которые имеют ки­ нетическую энергию, достаточную для ионизации при столкнове­ нии. Косвенно ионизирующим излучением называется ионизирую­ щее излучение, состоящее из фотонов или незаряженных частиц, взаимодействие которых со средой приводит к возникновению непосредственно ионизирующего излучения.

К ионизирующим излучениям относят фотонное излучение (электромагнитное излучение с малой длиной волны) и корпуску­ лярное излучение.

Фотонное излучение включает у- и рентгеновское излучения. у-Излучением называется фотонное излучение атомных ядер. Рентгеновское излучение представляет собой совокупность тор­ мозного и характеристического излучений. Тормозное излучение — это фотонное излучение с непрерывным спектром энергий, возни­ кающее при изменении кинетической энергии заряженной части­ цы при ее движении в кулоновском поле. Характеристическим из­ лучением называется фотонное излучение, возникающее при из­ менении энергетического состояния атома.

К корпускулярному излучению относят потоки быстрых элек­ тронов, протонов, гелионов, нейтронов, тяжелых многозарядных ионов, [5-частицы, а-частицы, атомы отдачи, возникающие в ре­ зультате ядерных реакций, продукты ядерных реакций деления.

В радиационной химии применяется также термин — смешан­ ное излучение. Под смешанным излучением понимают ионизи­ рующее излучение, состоящее из частиц различного вида или из

11

частиц и фотонов. Например, Со смешанным нейтронным и ^’-излу­ чением часто имеют дело при работах на атомных реакторах.

Взаимодействие ионизирующих излучений с веществом обычно подразделяют на три стадии [4—6J: 1) физическую; 2) физико-хими­ ческую и 3) химическую. На первой стадии происходит образо­ вание вторичных электронов, их замедление до уровня электронпых состояний среды и т. и. На физико-химической стадии имеет место возникновение промежуточных частиц (свободных радика­ лов, ионов, возбужденных молекул). Последние во время хими­ ческой стадии взаимодействуют друг с другом или с молекулами среды, в результате чего образуются конечные стабильные продук­ ты радиолиза.

В настоящей главе наряду с характеристикой различных ви­ дов ионизирующего излучения излагаются главные особенности физической стадии взаимодействия их с веществом, поскольку зна­ ние этих особенностей необходимо для правильного использова­ ния различных методов дозиметрии. Детально физическая стадия рассмотрена во многих работах (см., иапрпмер, [7—14J). Физико­ химическая и химическая стадии кратко описываются при обсуж­ дении химической дозиметрии.

1. Основные понятия и единицы

Важнейшей характеристикой ионизирующего излучения яв­ ляется его энергия. Единица энергии, используемая обычно в ра­ диационной химии,— это электронвольт (эв). Он равеп энергии, приобретаемой одним электроном (заряд 1,602 ПО*19 кулона) при прохождении разности потенциалов в один вольт. Ниже приво­ дятся соотношения между электронвольтом и другими единица­ ми энергии:

1 эв = 1,602• Ю-I2 эрг = 1,602-1(Г10 дж;

Поэтому для характеристики энергии ионизирующих излучений, как правило, применяют единицы: килоэлектронвольт (кэв) и ме­ гаэлектронвольт (Мэе), равные соответственно 103 и 106 эв. Излу­ чения, используемые в радиационной химии, имеют энергию от

~ 0,1 кэв до 20—30 Мэе.

Если ионизирующее излучение состоит из фотонов одинаковой энергии или частиц одного вида с одинаковой кинетической энер­ гией, то такое излучение называется моноэнергетическим. Сино­ ним этого термина — однородное излучение. В случае фотонного излучения часто используется также термин — монохроматиче­ ское излучение. Ионизирующее излучение, состоящее из фотонов или частиц различной энергии, называется немоноэнергетическим (или неоднородным).

12

Если фотоны или частицы в пучке имеют распределение по энергиям, то говорят об энергетическом спектре ионизирующего излучения. Различают «дискретный спектр излучения» (спектр состоит из отдельных линий) и «непрерывный спектр излучения». Вместо последнего термина применяется иногда термин — сплош­ ной спектр излучения.

С 1 июля 1964 г. в Советском Союзе введен в действие ГОСТ 8848—63 «Единицы радиоактивности и ионизирующих излуче­ ний» [15], основанный на системе СИ [16]. Применительно к иони­ зирующим излучениям этот стандарт установил единицы для сле­ дующих величии: плотности потока ионизирующих частиц или фотонов, интенсивности излучения, поглощенной дозы излуче­ ния, мощности поглощенной дозы излучения, экспозиционной до­ зы рентгеновского и у-излучений и мощности экспозиционной дозы рентгеновского и у-излучений. ГОСТ 8848—63 допускает также применение единиц, рекомендованных Международной ко­ миссией по радиологическим единицам (МКРЕ) [17]. Эти еди­ ницы обычно называют внесистемными.

Рассмотрим отдельно каждую из названных величин и едини­ цы их измерения.

Плотность Ф потока частиц или фотонов (квантов) — это от­ ношение числа частиц или фотонов (квантов) AN, проникающих за некоторое время At в объем элементарной сферы, к площади поперечного сечения As этой сферы, т. е.

Единицей измерения этой величины стандарт установил число частиц или фотонов в 1 сек. на 1 м2. Однако в радиационных ис­ следованиях чаще используется единица — число частиц или фо­ тонов в 1 сек. на 1 см2. Единицы измерения потока в этом случае записываются так: альфа-частиц/ (сек-см2), бета-частиц/ (сек-см2), нейтрон/ (сек-см2), гамма-фотон/ (сек-см2). Обычно слова «альфачастиц», «бета-частиц», «нейтрон», «гамма-фотон» ради сокра­ щения заменяют на соответствующие буквы греческого и латин­ ского алфавитов: а, (3, п, у.

Интенсивность излучения I — это отношение энергии АЕ ио­ низирующих частиц или фотонов, проникающих за некоторое вре­ мя At в объем элементарной сферы, к площади поперечного сече­ ния As этой сферы, т. е.

АЕ

В качестве единицы измерения интенсивности излучения уста­ новлен ватт на квадратный метр (втп/м2). На практике обычно ис­ пользуются единицы: Мэе/ (см2-сек) или эрг/ (см2-сек).

Поглощенная доза излучения D — это отношение энергии ио­ низирующих частиц или фотонов АЕ, отданной ионизирующим из-

13

лучением в элементе объема массой Ат, к этой массе:

Вместо этого термина можно использовать термин— доза излу­ чения.

Единицей поглощенной дозы излучения является джоуль на килограмм (дж/кг). Однако в радиационно-химических исследо­ ваниях обычно применяется внесистемная единица — рад (от на­ чальных букв английского выражения «radiation absorbed dose»), Один рад соответствует поглощению 100 эрг энергии любого вида ионизирующего излучения в 1 з облученного вещества. Одна ты­ сяча рад составляет килорад (крад), 10е рад —- мегарад (Мрад), 10_3 рад — миллирад (мрад) и 10'6 рад — микрорад (мкрад).

В радиационной химии величину дозы излучения часто выра­ жают в эв/г. Иногда электр онвольт относят к единице объема облу­ ченного вещества (соответствующие единицы — эв/мл, эв/л). Ниже приводятся соотношения между различными единицами измерения дозы излучения:

1 рад = 0,01 дж/кг = 100 эрг/г = 6,24-107 Мва/г — 6,24-1013 эв/г.

Мощность поглощенной дозы излучения (мощность дозы излу­ чения) Р — это поглощенная доза излучения (доза излучения), отнесенная к единице времени:

В качестве единицы измерения Р рекомендован ватт на килограмм (вт/кг). В радиационно-химических исследованиях обычно при­ меняются следующие единицы: рад/сек (он равен 0,01 вт/кг),

рад/мин, Мрад/час, эв/ (г-сек), эв! (мл• сек) и т. д. В работах с ре­ акторным излучением мощность дозы часто выражают в вт/г

или мвт/г.

В случае рентгеновского и у-излучеяий применяется также ве­ личина — экспозиционная доза. Она выражается отношением суммарного количества электрического заряда Дq ионов одного знака, образованного излучением, поглощенным в некоторой мас­ се воздуха Ат, к этой массе:

Единицей этой дозы, нашедшей широкое использование, является рентген (р). Он введен в употребление в 1928 г. на Втором между­ народном радиологическом конгрессе. Рентген — это экспози­ ционная доза рентгеновского и у-излучений, при прохождении которых через 1,293 • 10-3 г воздуха в результате завершения всех ионизационных процессов в воздухе создаются ионы, несущие заряд в одну электростатическую единицу количества электри-

14

чества каждого знака. Подчеркнем, что 1,293 • 10_3 г — это масса 1 см3 атмосферного воздуха при температуре 0° С и 760 мм рт. ст.

ГОСТ 8848—63 в качестве единицы экспозиционной дозы рент­ геновского и у-излучений установил кулон на килограмм воздуха

(к/кг). Один рентген равен 2,58-10“4 к/кг (точнее, 2,57976-10“4 к/кг).

Мощность экспозиционной дозы — это экспозиционная доза, отнесенная к единице времени. Единицей ее измерения служит рентген в секунду (р/сек). По ГОСТ 8848—63 единицей измерения мощности экспозиционной дозы является ампер на килограмм воз­ духа (а/кг). Один р/сек равен 2,58• 10~4 а/кг.

Легко получить энергетические эквиваленты рентгена. Число пар ионов, создающих заряд в единицу количества электричества

Единица рентген применима для фотонных излучений с энер­ гиями до 3 Мэе. При больших энергиях средняя энергия образо­ вания одной пары ионов зависит от энергии фотонов.

Экспозиционная доза характеризует поле рентгеновского или

у-излучения. Она определяется с помощью ионизационных методов.

Вотличие от поглощенной дозы фотонного излучения (т. е. энер­ гии излучения, поглощенной в единице массы) она представляет собой энергию, переданную заряженным частицам, возникшим в ве­ ществе.

Врадиационной химии, как правило, имеют дело с поглощен­ ной дозой излучения и мощностью поглощенной дозы излучения. Поэтому при дальнейшем изложении мы ради удобства будем ис­ пользовать термины «доза» и «мощность дозы», понимая под этим соответственно «поглощенную дозу излучения» и «мощность по­ глощенной дозы излучения».

Вдозиметрии ионизирующих излучений применяется также понятие «керма». Название его происходит от английского выра­ жения: «kinetic energy released per unit mass». По определению

МКРЁ [17J, керма — это частное от деления АЕК на Ат, где АЕК есть сумма начальных кинетических энергий всех заряжен­ ных частиц, выделяемая косвенно ионизирующими частицами

тическую энергию частиц в результате столкновений, но также энергию, которую заряженные частицы теряют в виде тормоз­

15

ного излучения, а Ат должно быть настолько мало, чтобы оно заметно не влияло на радиационное поле. Единицей кермы в си­ стеме СИ является джоуль на килограмм (дж/кг).

2. Общие закономерности радиоактивного распада

Один из источников ионизирующих излучений — распад ра­ диоактивных изотопов. Поэтому представляется целесообраз­ ным рассмотреть кратко общие закономерности этого процесса.

Скорость радиоактивного распада атомов одинакового типа в каждый момент времени t пропорциональна количеству атомов

N, т. е.

(6)

где Я — постоянная распада (характеристическая константа), т. е. число атомов, распадающихся в 1 сек. Уравнение (6) представляет скорость процесса первого порядка.

Интегрируя уравнение (6) по времени от 0 до t, получаем

lu (N/No) = — kt.

Если In (N/N0) отложить по ординате, a t — по абсциссе, то гра­ фически уравнение (8) изображается прямой линией с отрицатель­ ным углом наклона. Йаклон тем больше, чем быстрее идет распад.

Важнейшей характеристикой радиоактивного изотопа являет­ ся период полураспада, представляющий собой промежуток вре­ мени, за который распадается половина ядер, существовавших сначала. Его обозначения — Л-,, Тi „ Т пли т. В настоящей книге принято обозначение ty2. Очевидно, по истечении ty2распадается половина имевшихся радиоактивных ядер, по истечении 2 ty2— снова половина, так что остается У4 часть от начального коли­ чества ядер. Можно дать следующее соотношение между умень­ шением N 0 и кратностью периода полураспада:

нутах, днях или годах. Изотопы, известные в настоящее время, имеют величины ty2от 10-7 сек. до 10п лет.

16

щнх широкое использование в радиационной химии в качестве источников у-излучения, К у равны соответственно 12,93 и 3,10

р-см2/ (час-мкюри) [12].

Легко найти число ядер N изотопа, соответствующее 1 кюри. В этом случае из уравнения (11) имеем

XN — 3,7 • 1010 расп/сек.

Тогда

где ti/s измерено в сек.

Масса М изотопов, соответствующая 1 кюри, равна (в скобках указаны единицы измерения ty„)

где А — атомный вес изотопа.

Нетрудно показать, что активность аг (в кюри) 1 г любого ра­ диоактивного изотопа равна

Существует также понятие —средняя продолжительность жиз­

Величина т равна времени, по истечении которого начальная активность уменьшится в 1/е раз (т. е. до 36,8%).

3. Фотонное излучение

Фотонное излучение, применяемое в радиационной химии, имеет энергии от ~ 0,1 кэв до ~ 20—30 Мэе. Его часто характе­ ризуют также длиной волны. Соотношение между длиной волны % и энергией Е таково:

18