книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

Используя известные данные о сечениях активации и распространенности в земной коре отдельных элементов [242], можно подсчитать, что частицы грунта диаметром 10 мкм после пребывания в потоке нейтронов плот­ ностью 1012 нейтрон![см2-сек) в течение 30 мин также приобретают относительно долгоживущую радиоактив­ ность 4- ІО-12 кюри/частица, обусловленную в основном

24Na (Ті/2=15 ч), и 6,9-Ю“12 кюриічастица — 56Мп (7Ѵ2 = = 2,6 ч). Такая активация может осуществляться в воз­ душных полостях вблизи активной зоны реактора (экспериментальных каналах, монтажных пространст­ вах и т. п.). В случае недостаточной герметизации или вентилирования таких пространств частицы могут по­ ступать в воздушную среду помещений.

В работе [227] предпринята попытка оценить степень опасности внутреннего облучения -при вдыхании бетон­ ной пыли, активированной нейтронами, в связи с разру­ шением либо реконструкцией бетонных защитных соору­ жений ядерных реакторов или ускорителей заряженных

ществ, подвергали различным процессам абразивной об­ работки (с применением зубил, кувалд, сверл). Уста­ новлено, что изотопный состав пыли, уловленной на всех ступенях импактора, одинаков, причем 95% у-активности связано с 131Ва, который имеет период полураспада около 12 дней. Средняя удельная активность уизлуча-

20мкм — 2,5-ІО"12 кюри.

2.4.ОСАЖДЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ АТОМОВ НА НЕАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦАХ

Этот механизм образования радиоактивных частиц имеет место при выделении в воздух благородных газов осколочного происхождения криптона и ксенона, а так­ же летучих продуктов брома и йода. Выделение радио­ активных газов и летучих веществ осколочного проис­ хождения в воздушную среду может быть значительным на радиохимических предприятиях при растворении от­

70

работанного ядерного горючего или при выделении отдельных изотопов из смеси продуктов деления, при эксплуатации гомогенных ядерных реакторов, гетеро­ генных ядерных реакторов с твэлами без покрытий или в оболочках, потерявших герметичность.

Изотопы ксенона и криптона составляют около 25% общего выхода продуктов при делении, и почти каждый из них при распаде образует нелетучие радиоактивные дочерние продукты [244]. Так, S0Kr с периодом полурас­

Происходящие при этом процессы относительно хорошо изучены на аналогичных процессах образования аэрозо­ лей RaA и ThA из радиоактивных инертных газов ра­ дона и торона.

При осаждении нелетучих радиоактивных веществ на неактивных пылинках образуются радиоактивные части­ цы, наиболее крупные из которых могут приобрести вы­ сокую активность. Однако основная часть радиоактив­ ных атомов осаждается на поверхности субмикрометровых частиц, которые приобретают незначительную ак­ тивность. Например, экспериментальные измерения спектра размеров естественных радиоизотопов пока­ зали, что основная часть активности связана с частица­ ми размером от 0,01 до 0,04 мкм [245]. И. Л. Кароль [246] показал, что если число атомов RaD на частице аэрозоля размером г пропорционально гт, то для наибо­ лее часто встречающихся значений m = 2-4-2,5 и реаль­ ного спектра размеров естественных аэрозолей в атмос­ фере доля общего количества атомов RaD, приходя­ щаяся на «гигантские» частицы (10—20 мкм), не пре­ восходит 10—20%. По данным Н. Энтона [247], на ура­ новых рудниках дочерние продукты радона связаны с пылевыми частицами размером 0,001—0,04 мкм. В ра­ боте [248] установлено, что средний размер радиоактив­ ных аэрозольных частиц в отходящих газах при перера­ ботке облученных твэлов составлял 0,05 мкм. Аналогич­ ная поверхностная адсорбция в основном на субмикрон­ ных частицах характерна и для радиоактивного йода, высвобождаемого из поврежденных твэлов. Так, сум­ марный выход йода при аварии английского промыш­ ленного реактора в Уиндскейле в 1957 г. составил

71

27 ккюри, при этом менее 5% этого количества было связано с частицами размером более 1 мкм [249].

Концентрация радиоактивных атомов с в дисперсной системе, содержащей п неактивных частиц радиуса г в единице объема, описывается следующим уравнением:

распределения аэрозольных частиц по размерам. Подробное рассмотрение процесса осаждения радио­

активных продуктов распада благородных газов на аэрозольных частицах выполнено в трех работах Лассена и др. [252—254]. В первой из них рассмотрена диф­ фузия радиоактивных атомов на незаряженные аэро­ зольные частицы. Авторы указывают, что влияние электростатических сил на процесс оседания атомов на частицу увеличивается с уменьшением аэрозольных ча­

атомы присоединяются к аэрозольным частицам разме­

диффундирующих атомов).

Справедливость выражения (2.2) проверена экспери­ ментально по осаждению дочерних продуктов распада естественной активности на частицах размерами от 0,04

72

до 0,6 мкм [252]1. В другой работе [253] соотношение (2.2) проверено для больших частиц с радиусом в пре­ делах 0,7—5,0 мкм. Оказалось, что и в этом случае расчеты согласуются с экспериментом с погрешностью около 15%• В работе [254] рассмотрено присоединение радиоактивных ионов к электрически заряженным ча­ стицам.

Коэффициент, учитывающий влияние электрического заряда, значителен для очень малых частиц. Так, на­ пример, при г = 10-7 см он равен 350, при г=10~5 см практически мало отличается от 1. Экспериментально теоретические выражения, полученные в работе [254], еще не проверены1.2* Поэтому, хотя радиоактивные ча­ стицы вследствие ß-распада приобретают положитель­ ный заряд (см. гл. 1), вызывающий увеличение осаж­ дения радиоактивных ионов, в настоящем рассмотрении будет использоваться поток радиоактивных атомов к ча­ стице, выраженный формулой (2.2).

Сучетом формулы (2.2) получим уравнение

иего решением является следующее выражение:

вых частиц их поверхности подтверждена, в частности, недавними экспериментами с осаждением 131І на частицах окиси железа в диа­ пазоне размеров от 0,06 до 0,6 мкм [256, 257] и с присоединением дочерних продуктов распада радона к аэрозольным частицам раз­

громоздки и не проверены экспериментально, поэтому здесь не при­ водятся.

73

Равновесная радиоактивность, приобретаемая аэро­ зольной частицей, равна количеству радиоактивных ато­ мов, адсорбируемых ее поверхностью в единицу времени. Поскольку активность, приобретаемая частицей, возра­

такой частицей в воздушной среде с концентрацией ра­ диоактивных атомов с, равна

Здесь А выражено в кюри, если D — в см1!сек, г0— в см,

= с0, т. е. концентрация свободных атомов в полностью обеспыленной атмосфере (п = 0), получаем окончательно следующее выражение:

Для монодисперсного аэрозоля выражение (2.7) не­ сколько упрощается:

74

Процессы осаждения радиоактивных атомов на неак­ тивных пылинках особенно важны при эксплуатации ядерных реакторов и обработке отработанных твэлов на радиохимических заводах. При делении ядерного го­ рючего образуются изотопы криптона с массовыми чис­ лами от 82 до 94 и ксенона — от 129 до 143.

Диффундируя в материале твэлов, осколочные газы через различные негерметичности оболочек твэлов мо­ гут поступать в воздух и, распадаясь, образовывать не­ летучие радиоактивные изотопы. Вклад изотопов крипто­ на и ксенона в аэрозольную активность различен. До­ черние продукты 85Кг и ш Хе стабильны, а дочерние про­ дукты 87Кг и 135Хе имеют слишком большой период полу­ распада (6-ІО10 и 2 -ІО6 лет) и не могут внести сущест­ венного вклада в активность аэрозолей. Осколочные газы с малым периодом полураспада (менее 5 сек):

92—%Kr, 97Kj и 141Хе, 143145Хе — не могут накопиться в твэлах в значительных количествах или диффундировать из твэлов, так как скорость диффузии их дочерних про­ дуктов— металлов невелика и они остаются в материале твэлов вблизи точки образования. Следовательно, суще­

можно вычислить концентрации продуктов деления, воз­ никающие в невентилируемом помещении объемом 200 м3 в результате протечки теплоносителя со ско­ ростью 1 л/ч из первого контура ядерного реактора, про­ работавшего 60 суток. Если время, прошедшее с момента появления протечки, равно 100 ч, то концентрации про­ дуктов деления составят, кюри/л:

Тогда равновесные активности осколочных изотопов на частице радиусом 5 мкм при реальных условиях за­

75

Суммарная активность частицы, основной вклад в кото­

сравнению с инертными газами осколочного происхож­ дения, например в водо-водяных реакторах с дегазато­ ром в первом контуре, основными аэрозольными про­ дуктами деления являются 88Rb и 138Cs, обладающие весьма невысокой степенью радиотоксичности. Так, аэ­ розольная радиоактивность, обнаруженная во вспомога­ тельных помещениях реактора небольшой мощности с водяным охлаждением, на 95—100% была обусловлена изотопами 88Rb и I38Cs с небольшими количествами 89Rb и 139Cs. Максимальные концентрации 88Rb и 138Cs со­ ставили 2 -ІО-8 кюри/л, и, следовательно, максимальная активность частицы диаметром 10 мкм не превысит в этих условиях значения 3 -10-14 кюри [260]. Аналогичные выводы можно сделать и из работы [261].

Расчет времени активации аэрозольной частицы

что для частицы радиусом 1 мкм и концентрации неак­

не учитывается вся сложность явлений как поверхност­ ной адсорбции, так и хемосорбции, полученные результа­ ты могут служить для ориентировочного определения активности аэрозольных частиц при загрязнении воз­ душной среды газообразными и летучими продуктами деления.

Процессы диффузионного осаждения могут иметь ме­ сто и для ряда других, весьма токсичных изотопов (на­ пример, полония, рутения и др.), которые могут находиться в воздухе как в дисперсной, так и в газооб­ разной и парообразной фракции.

Так, в работе [233] показано, что двуокись полония Ро02 при температуре в диапазоне 250—900° С ведет себя подобно пару и конденсируется на аппаратуре без каких-либо следов образования радиоактивных частиц. После введения в аппаратуру частиц сажи вся актив­ ность оказалась задержанной на ступенях и мембранном

76

СОВРЕМЕННАЯ ТЕХНИКА Г Л А В А 3 ИЗУЧЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ

АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

В соответствии с НРБ—69 основным критерием, опре­ деляющим опасность радиоактивных аэрозолей, являет­ ся их среднегодовое поступление в организм работаю­ щих, и с точки зрения «рутинного» радиационного конт­ роля учет высокоактивных частиц необходим в основ­ ном при оценке флуктуаций концентраций аэрозолей во вдыхаемом воздухе и доз облучения кожных по­ кровов.

Однако для глубокой оценки биологической опасно­ сти аэрозолей, источника и механизма их образования наряду с измерением средней концентрации радиоактив­ ных аэрозолей необходимо:

а) измерение концентрации радиоактивных частиц и их распределения по активности;

б) изучение дисперсного состава радиоактивных аэрозолей и распределения аэрозольной радиоактивно­ сти по отдельным фракциям размеров частиц;

в) определение изотопного состава радиоактивных компонентов отдельных частиц, состава их неактивных компонентов и структурного строения;

г) изучение прочих физико-химических свойств (плотности, растворимости в различных биологических субстратах и т. д .).

Многие из методик, применяемых в современной тех­ нике анализа радиоактивных аэрозолей, легли в основу разработанных авторами «Методических указаний по исследованию радиоактивных аэрозолей в случае при­ сутствия в их составе горячих частиц» № 672—67, ут­ вержденных Министерством здравоохранения СССР

9 июня 1967 г. [262].

78

3.1. ВЫДЕЛЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ ИЗ ВОЗДУХА

Согласно опыту систематических наблюдений кон­ центрации горячих частиц, входящих в состав радиоак­ тивных аэрозолей, весьма малы [263]. Даже в период проведения ядерных взрывов одна аэрозольная частица с активностью более 10~10 кюри приходится на 100— 1000 м3 приземного воздуха [264]. Концентрации горячих частиц в рабочих помещениях предприятий, где ведутся работы с высокоактивными материалами, имеют тот же порядок значения [265—268]. Для измерения столь низких концентраций требуется отбор проб радиоактив­ ных аэрозолей из весьма больших объемов воздуха. Наиболее часто применяют установки для фильтрации воздуха с неподвижным креплением фильтровального материала [269—272] или с постоянно движущейся фильтровальной лентой [273, 274]. Керн в своих иссле­ дованиях применял электрофильтр [275, 276]. Для сбора радиоактивных выпадений использовали также пыле­ улавливающие планшеты [277].

Если V — концентрация горячих частиц в исследуемом воздухе, то при протягивании через фильтр объема воз­ духа V на нем осаждается в среднем \Ѵ частиц. Факти­ ческое число частиц, осажденных на фильтре, описы­ вается распределением Пуассона с интенсивностью ц = = ѵК. Флуктуация количества осажденных на фильтре

Для измерения концентрации горячих частиц с по­ грешностью ±10% объем воздушной пробы должен быть таким, чтобы на фильтре осаждалось не менее 100 ча­ стиц, т. е. при концентрации ІО-2 частица/м3 объем пробы должен составлять 10 000 m s (рис. 3.1).

Стандартные стационарные и переносные приборы для измерения концентрации радиоактивных аэрозолей типа РА-12С-1 или РВ-4 не обеспечивают отбор столь больших объемов воздуха за приемлемое время (напри­ мер, в течение рабочей смены). Поэтому для контроля радиоактивных аэрозолей (в присутствии горячих ча­ стиц) необходимо использовать нестандартные фильтра-

79