книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

ния. Соответствующий участок пленки размером 2Х Х2 мм подрезают лезвием, смачивают водой и отделя­ ют от стекла. Воду с поверхности пленки удаляют фильт­ ровальной бумагой. При необходимости можно прове­ сти вторичное деконцентрирование аэрозольной пробы путем растворения описанным способом этого участка пленки.

Опыт выделения горячих частиц показывает, что ак­ тивность одной и той же частицы (с учетом процессов распада) на различных этапах деконцентрации пробы одинакова. Это свидетельствует о том, что за короткий период контакта с органическим растворителем актив­ ность практически не снижается.

Растворитель может быть выбран другим (смеси ди­ хлорэтана со спиртом, эфиры, кетоны), однако наряду с отсутствием агрессивного действия на исследуемые ча­ стицы он должен хорошо смачивать их поверхность, так как в противном случае суспендированные частицы сли­ паются друг с другом, образуя хлопья. Точно так же ве­ дут себя частицы и в присутствии ничтожных количеств плохо растворимых примесей. По этим причинам исполь­ зование в качестве растворителя ацетона недопустимо. Добавление к растворителю пептизирующих средств с целью предотвращения коагуляции аэрозольного осадка, несмотря на внешнюю простоту и заманчивость, в боль­ шинстве случаев не может применяться. Более надеж­ ными практическими способами стабилизации суспензий аэрозольных частиц являются: а) тщательная очистка растворителя от веществ, оказывающих коагулирующее действие на частицы, и б) уменьшение концентрации частиц в растворяемой пробе до возможно малого значе­ ния. Подбор подходящего растворителя и концентрации суспензии в каждом конкретном случае не сложен и не требует большого опыта.

В результате описанных процедур исследуемая части­ ца оказывается заключенной в прочную прозрачную пленку. Это позволяет, не опасаясь потери частицы: а) измерять ее ß-актнвность на радиометрических при­ борах; б) изучать ее изотопный состав с помощью у- и ß-спектрометрии; в) с помощью методики обратимого проявления жидкой ядерной эмульсии проводить ее ми­ кроскопическое изучение и г) с помощью метода рент­ геноспектрального микроанализа исследовать состав ее неактивного носителя.

90

Для изучения некоторых физико-химических свойств радиоактивных частиц (например, растворимости в раз­ личных биологических субстратах) используют также способ извлечения задержанных на аэрозольном фильтре горячих частиц с помощью микроманипулятора, уста­ новленного на микроскопе 1292, 293]. Предварительно участок фильтра с горячей частицей, выявленный по рас­ положению пятна почернения на авторадиограмме, уменьшают до возможно минимальных размеров, причем присутствие горячей частицы при каждом делении ку­ сочка фильтра контролируют путем измерения его ß-ак- тивности на торцовом счетчике. Далее непосредственно под микроскопом с волокон фильтра острием иглы ма­ нипулятора снимают три-четыре частицы и переносят на поверхность предметного стекла, каждый раз определяя ß-активность выделенной группы частиц и оставшейся части аэрозольной пробы. Если извлеченная группа пы­ линок содержит горячую частицу, то, как правило, пу­ тем последовательных манипуляций ее удается выделить. Дыделенную горячую частицу помещают в заранее от­ меченную точку полимерной пленки (например, вблизи окончания ее прореза) и подвергают дальнейшему ис­ следованию.

3.3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ РАДИОАКТИВНОСТИ ГОРЯЧИХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

Радиометрические установки для измерения радиоак­ тивности отдельных аэрозольных частиц должны обла­ дать высокой эффективностью регистрации и низким фо­ ном [294]. Нижние пределы измеряемых активностей (по эталону 90Sr + 90Y), которые могут быть определены с погрешностью 6= ±10% за различные промежутки вре­ мени 1на радиометрических приборах, поставляемых Все­ союзным объединением «Изотоп», приведены в табл. 3.2.

Как видно из табл. 3.2, для радиометрического оп­ ределения низкой ß-активности требуется значительное время. Например, даже на установке с малым фоном

ности частицы 5 -ІО-12 кюри с погрешностью ±10%. По-

1 Измерения в течение 30—60 мин следует проводить лишь на установках с хорошей стабильностью.

91

Т а б л и ц а 3.2

нужны другие методы.

В 1955 г. К. Скиллерн [295] предложил использовать для измерения ß-активности маленьких крупинок (диа­ метром 50—300 мкм), содержащих в себе продукты де­ ления, авторадиографический метод. Позднее этот ме­ тод определения ß- и ^активности отдельных радиоак­ тивных частиц глобальных выпадений аэрозольных про­ дуктов ядерных взрывов применяли в своих исследова­ ниях многие авторы [12, 269, 287, 296—298]. Они пока­

где Л ^ іа < 3 , a k — нормирующий множитель, завися­ щий от типа пленки, режима ее обработки и времени эк­ спозиции данной пробы радиоактивных аэрозолей.

По данным Ж. Сисефского [287], С. Г. Малахова и К. П. Махонько [269], В. Н. Лавренчика [12], Б. Шлей-

ность этого метода определения активности частиц невы­

92

При регистрации радиоактивных частиц все пятна почернения по размеру делятся на несколько групп, ко­ торым соответствуют определенные интервалы активно­ сти. Если известна зависимость между активностью ча­ стицы и ее размером, то от распределения пятен почер­ нения по размерам можно перейти к распределению аэрозольных частиц по размерам [12, 299].

В исследованиях авторов работы L262] авторадио­ граммы после тщательно стандартизированных процес­ сов проявления, фиксирования, промывки и сушки по­ ступали на визуальную обработку, которую проводили с помощью негатоскопа и бинокулярной лупы (типа М-24 с окуляром X 12, имеющим микрометрическую шкалу, и объективом Х2,65) или микроскопа (МБИ-2, МБИ-3 ,и др.). Так как пятна почернения имеют диффузную гра­ ницу, то размер пятен выбирали по краю, где почерне­ ние примерно вдвое интенсивнее вуали. Для уменьшения субъективных погрешностей в измерении диаметров наи­ более мелких пятен почернения и улучшения воспроиз­ водимости результатов работа по регистрации и измере­ нию размеров пятен поручалась одному и тому же со­ труднику.

На рис. 3.3 показаны результаты исследования 21 ра­ диоактивной частицы, извлеченной из пробы атмосфер­ ного воздуха в период проведения ядерных испытаний.

Область градуировочной линии, где d<300 мкм, строится путем экстраполяции соотношения типа (3.2). Среднеквадратическая погрешность определения актив­ ности частицы по этому соотношению составляет 25— 40%.

Активность сс-излучающих аэрозольных частиц до не­ давнего времени определяли по количеству треков в ядерной эмульсии. На рентгеновской пленке такие ча­ стицы образуют плотные черные пятна, предельный раз­ мер которых отражает скорее пробег а-частицы в эмуль­ сии, чем активность частицы. Так, по данным Шервуда и Стивенса [284], диаметр пятна на рентгеновской плен­ ке типа Ильфорд G, образуемого частицами плутония, достигает максимума, составляющего 0,2 мм, что соот­ ветствует при недельной экспозиции активности пример­

93

но 5-1(Н 2 кюри, и при возрастании активности или времени экспозиции больше не увеличивается. Эта труд­ ность была преодолена применением оригинальной ме­ тодики авторадиографии а-излучателей типа 239Рц [300]. Фильтр из стекловолокна, на котором осаждены иссле­ дуемые аэрозоли, лобовой стороной прижимают к фото­ пластинке Ильфорд N40, которая покрыта органической

Рис. 3.3. Зависимость диаметра пятна почернения d на рентгеновской пленке от радиоактивности частицы А.

пленкой с напыленным на нее тонким слоем сернистого цинка. С обратной стороны фильтра помещают обычную рентгеновскую пленку. Энергия испускаемых а-частиц превращается в кристаллах сернистого цинка в видимый свет, который в месторасположении радиоактивных ча­ стиц регистрируется фотопластинкой в виде пятен круг­ лой формы. По размеру этих пятен можно определить a -активность вплоть до 3-10-14 кюри. Описанная методи­ ка наряду с повышением чувствительности обеспечивает также существенную экономию времени, затрачиваемого на определение а-радиоактивности аэрозольных частиц, по сравнению с методикой съемной эмульсии [301], кото­ рая, однако, отличается большей точностью.

94

3.4. ИЗМЕРЕНИЕ РАЗМЕРОВ ГОРЯЧИХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

Размеры и плотность аэрозольных частиц не только определяют их осаждение в дыхательной системе, но и сильно влияют на погрешность измерения концентрации аэрозолей, связанную с осаждением крупных частиц в заборных трубках [302], а также на величину самопоглощения a -излучения в аэрозольных частицах [303]. Так как радиоактивные частицы присутствуют в иссле­ дуемом воздухе вместе с большим числом неактивных частиц, распределение которых по спектру дисперсно­ сти, как правило, отличается от распределения радиоак­ тивных частиц, определение дисперсного состава радио­ активных аэрозолей сопряжено с большими трудностями.

Для измерения концентрации радиоактивных частиц различной активности и дисперсности применяют прибо­ ры, которые избирательно осаждают частицы различных размеров из воздушного потока. К ним относятся в пер­ вую очередь элютриаторы [9, 304], аэрозольные спектро­ метры Гетца [305—308] и каскадные импакторы [307— 311], которые, однако, дают лишь приближенную оценку распределения аэрозольных частиц по размерам, по­ скольку в них мелкодисперсные фракции улавливаются дополнительными высокоэффективными фильтрами и дисперсность этих фракций, следовательно, не определя­ ется. Кроме того, аэрозольные спектрометры и каскадные импакторы имеют малую объемную скорость пробоот­ бора, недостаточно хорошую воспроизводимость коэффи­ циента осаждения аэрозолей, который зависит от темпе­ ратуры и влажности окружающей среды. Значительно выше объемная скорость прокачиваемого воздуха в кас­ кадном центропитаторе [312], который сохраняет преи­ мущества каскадного импактора.

Перспективным направлением в развитии техники анализа дисперсности радиоактивных аэрозолей следует признать применение для этих целей «пакета» фильтров, обладающих различной эффективностью улавливания аэрозольных частиц разных размеров [313—315]. Пу­ тем соответствующей математической обработки можно получить распределение частиц по размерам. Метод при­ годен для анализа дисперсности присутствующих в ат­ мосфере радиоактивных частиц от ядерных взрывов, но еще не получил широкого применения при исследовании радиоактивных аэрозолей в производственных условиях.

95

Для наиболее детальной и надежной информации о дисперсности радиоактивных аэрозольных частиц требу­ ется их микроскопическое индивидуальное изучение, со­ вмещенное с использованием радиометрических устано­ вок либо метода авторадиографии.

Поскольку выделение радиоактивных частиц из аэро­

чающую частицу, находящуюся непосредственно перед отверстием конического коллиматора бета-счетчика, ось которого совмещена с оптической осью микроскопа.

В работе [317] описана такая микроскопная уста­ новка для определения дисперсного состава и одно­ временной радиометрии высокорадиоактивных аэрозо­ лей, собранная на базе микроскопа МБИ-6, сцинтилляционного бета-счетчика на основе кристалла антрацена, высоковольтного стабилизированного блока питания для умножителя ФЭУ-31, импульсного усилителя и пересчетного прибора. Просветленный в парах дихлорэтана фильтр, содержащий исследуемые частицы, подвергает­ ся визуальному наблюдению в отраженном свете с по­ мощью микроскопа. Радиоактивные частицы от неактив­ ных отделяют с помощью коллимированного бета-счетчи­ ка, который отъюстирован так, что ось коллиматора точ­ но совпадает с оптической осью микроскопа. Счетчик реагирует на ß-источник, когда он находится на оптиче­ ской оси микроскопа и позволяет при времени измерения 60 мин измерять активность 1,2-10-11 кюри с погреш­ ностью ±20%.

Более пригоден для обнаружения и идентификации радиоактивных частиц среди множества неактивных пы­ линок метод авторадиографии, обладающий высокой чувствительностью и разрешающей способностью. Неко­ торые авторы использовали метод авторадиографии для определения размера радиоактивных частиц косвенным

.методом. Так, в работе [319] диаметры отдельных а-ак- тивных частиц находили путем измерения их «-активно­ сти и использования известной зависимости между а- активностью частицы и ее диаметром. Этот метод при­ меним, естественно, лишь при исследовании радиоактив­ ных аэрозолей известных изотопного состава, удельной активности, формы и структуры. Чаще размеры радио­ активных частиц, идентифицированных с помощью фото­

96

эмульсии, определяли путем непосредственного визуаль­ ного изучения. В методике, описанной в работе [319], подложку с отобранной пробой аэрозоля покрывали же­ латиновым подслоем и съемной ядерной эмульсией. В период экспонирования и обработки сохранялось вза­ имное расположение частиц и их авторадиографических изображений. Авторы указывают, что раздельная иден­ тификация частиц возможна при концентрации 300 ак­ тивных частиц на 1 мм2. В. И. Бадьин и Р. Я. Ситько [320] для изучения дисперсности грубодисперсной пыли, содержащей а-излучающие изотопы, покрывали просвет­ ленные фильтры из ткани ФПП жидкой ядерной эмуль­ сией; время экспозиции выбирали таким образом, чтобы треки а-частиц не сливались и не затемняли частицу; после обработки измеряли с помощью микроскопа раз­ меры частицы и — путем подсчета числа треков в «звез­ де» — ее а-активность.

Сочетание трековой авторадиографии и электронной микроскопии позволило решить задачу определения раз­ меров субмикронных радиоактивных частиц в диапазоне 0. 05—1,0 мкм [321] с помощью эмульсии с малыми раз­ мерами непроявленных зерен, например Ильфорд L4 '(0,14 мкм), Истмэн Кодак NTE (0,06 мкм).

1. Наиболее удачно задача одновременного определения размера и активности ß- и у-активных частиц решена Ж. Сисефским [287, 322, 323]. Уловленные фильтрами из стекловолокна радиоактивные аэрозоли он вводил в

электронночувствительную ядерную эмульсию типа К, которая после экспонирования обрабатывалась с обра­ щением негативного радиографического изображения в позитивное (обратимое проявление). Благодаря обрати­ мому проявлению фотоэмульсии радиоактивная частица не затемнена непрозрачным пятном, образованным в ре­ зультате действия излучения этой частицы на фотослой, как бывает при обычной его обработке, а расположена в центре бесцветного прозрачного круга, что позволяет проводить ее визуальное изучение.

Нами модифицирована методика микроскопического изучения ß- и у-радиоактивных частиц применительно к пылевым препаратам, приготовленным по описанному выше способу, и ядерной эмульсии типа Р, изготавливае­ мой Всесоюзным научно-исследовательским кинофотоин­ ститутом. Методика доступна для использования в ус­ ловиях служб радиационной безопасности предприятий и

радиологических групп санитарно-эпидемиологических станций [262].

Методика включает: а) покрытие препарата жидкой ядерной эмульсией и ее экспонирование; б) обратимое проявление ядерной эмульсии; в) микроскопическое ис­ следование радиоактивных частиц и обработку резуль­ татов.

Процесс покрытия поверхности пленкой, фиксирую­ щей аэрозольные частицы на предметном стекле, состоит из трех этапов: покрытия желатиновым подслоем, подго­ товки эмульсии и покрытия жидкой эмульсией.

Покрытие желатиновым подслоем предметного стекла с просветленным фильтром требуется для лучшего сцеп­ ления и более однородного распределения наносимой в дальнейшем эмульсии по поверхности препарата. Состав подслоя следующий:

35—40° С ее растворяют и медленно при перемешивании вводят квасцы, а затем раствор тимола. Приготовленный подслой фильтруют через бумажный фильтр. Подслой го­ товят непосредственно перед работой, так как при дли­ тельном хранении он плесневеет.

Подслой наносят путем погружения в него предмет­

ядерную эмульсию типа Р необходимо предварительно задубить, что обеспечивается введением соответствую­ щих добавок: смеси этилового спирта с глицерином (3:1) и дубителя — смеси хромацетата с раствором со­ ды. Для приготовления дубителя используют запасные растворы: 4%-ный раствор ЫагС03 и 10%-ный раствор хромацетата. Перед введением в эмульсию растворы смешивают (1 : 1), полученную смесь разбавляют (1:6) дистиллированной водой.

Все операции с ядерной эмульсией типа Р проводят при неактиничном желто-зеленом освещении со свето-

98

фильтрами № 117 и 118 при лампочке мощностью 25 вт.

Ядерная эмульсия плавится на водяной бане (37— 40° С) при медленном перемешивании. На 100 мл расллавленной эмульсии берут 4 мл смеси спирта с глице­ рином и 6,5 мл дубителя. Добавки вводят в определен­ ной последовательности — сначала смесь спирта с гли­ церином, а затем по каплям при непрерывном перемеши­

вводят 2 мл 1%-ного раствора бромистого калия). Покрытие жидкой эмульсией осуществляют следую­

щим образом. Требуемое количество ядерной эмульсии стеклянным или керамическим шпателем переносят в пробирку, которую помещают на водяную баню. Не раз­ мешивая, эмульсии дают полностью расплавиться при 40° С (15 мин). Одновременно подогревают предметные стекла. Теплое предметное стекло помещают на строго горизонтальную поверхность, с помощью стеклянной па­ лочки наносят на его поверхность несколько капель жид­ кой эмульсии (одна капля на 1—2 см2) и быстро раз­ равнивают по поверхности предметного стекла таким образом, чтобы обеспечить как можно более равномер­ ный слой. Затем помещают предметное стекло на 30— 60 сек на водяную баню для обеспечения равномерной толщины эмульсионного слоя. После этого предметное стекло кладут на горизонтальную поверхность и остав­ ляют на 20—30 мин для студенения. Далее эмульсион­ ный слой сушат в течение 2—3 ч при 18—20° С в потоке обеспыленного воздуха. Высохшие препараты прижима­ ют затем к рентгеновской пленке и помещают в свето­ непроницаемый ящик для экспонирования. В дальнейшем авторадиография с применением обычной рентгеновской пленки позволяет определить активность частиц, а так­ же исключить возможные артефакты, возникновение ко­ торых может быть связано, например, с пузырьками воз­ духа в эмульсии или с ее химическим воздействием с ча­ стицами исследуемой пыли.

Проявление эмульсии с обращением негативного ра­ диографического изображения в позитивное (обратимое проявление) проводят после экспонирования в течение 2—14 суток (в зависимости от минимальной активности частиц, размеры которых нужно определить) (табл. 3.3).

7* 99