книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

аэрозольных частицах локальных выпадений, образо­ вавшихся в результате наземного ядерного взрыва, вы­ полнено в работах [392, 393].

В дальних выпадениях от наземного ядерного взры­ ва в отличие от воздушного в частицах наблюдается обеднение изотопами, имеющими в массовых цепочках нелетучих родоначальников, и обогащение изотопами, имеющими летучих родоначальников (обратный, или второй, тип фракционирования [394, 395]). Коэффи­ циент фракционирования достигает при этом для 1311 9—13, для 103Ru 15—60. Это может быть объяснено тем, что при наземном взрыве в зонах, прилегающих к ме­ сту взрыва, с крупными частицами, в которых изотопы фракционируют по первому типу, выпадает значительно больше изотопов, имеющих тугоплавких родоначальни­ ков, нежели изотопов, имеющих летучих родоначальни­ ков [396].

В дальних выпадениях при подземных взрывах с ча­ стичным выбросом радиоактивности в атмосферу, также как и при наземных взрывах, наблюдается обратное фракционирование, однако несколько более ярко выра­ женное [397]. В работе [398] показано, что коэффи­ циент обогащения летучих изотопов (по отношению к 147Nd) в облаке подземного ядерного взрыва («Денибой») достигает через 8 мин после взрыва для 140Ва 39, для 137Cs 125, через 138 мин— 155 и 775 соответственно.

Способ приближенной прогностической оценки коэф­ фициента обратного фракционирования в дальних выпа­ дениях от подземного ядерного взрыва приведен в рабо­ те советского исследователя Ю. А. Израэля [396].

Б. И. Стыро и др. [275] обнаружили 62 а-излучаю- щие аэрозольные частицы, которые не содержат замет­ ных количеств ß- и у-излучателей. Средняя а-активность аэрозольных частиц — около 10~15 кюри, максималь­ ная— 2,6-ІО-13 кюри. Авторы оценили средний диаметр частиц величиной 10 мкм. Для идентификации а-излуча- телей был оценен энергетический спектр по длинам a-треков в ядерной эмульсии. Вычисления показали, что a-активные горячие частицы неоднородны и могут содер­ жать такие долгоживущие изотопы, как 239Pu, 235U, 238U

и232Th. Авторы работы [399] в составе радиоактивных частиц от ядерных испытаний 1962 г. и ядерных взрывов

вКитае в октябре 1964 г. и мае 1965 г. обнаружили 239Ри

и240Ри.

130

Состав неактивной части радиоактивных аэрозольных частиц от ядерных взрывов

Как известно, ядерное горючее в общей массе атом­ ной бомбы занимает весьма малую часть, причем эффек­ тивность деления ядерного горючего составляет около 20% [12]. Поэтому весовая доля продуктов деления, об­ разующихся в результате взрыва, составляет сотые и тысячные доли общей массы бомбы [400]. Можно пред­ положить, что основная масса частиц состоит из конст­ рукционных материалов. По оценке, приведенной в рабо­ те [172], радиоактивная компонента в горячей частице диаметром 4 мкм составляет менее 0,05 вес. %. Было обнаружено [322, 388], что имеется известная связь между удельной активностью частиц и их цветом. Наи­ большей удельной активностью обладают прозрачные частицы, меньшей — желтые и красно-коричневые и наи­ меньшей— черные [388].

Сисефский [322] обнаружил, что весовая доля про­ дуктов деления в прозрачных частицах составляет 0,34—■ 0,54%, а в красно-желтых — 0,07—0,29%. Эти факты указывают на существенные различия в структуре этих частиц. По данным Мамуро и Фуито [347], исследовав­ ших четыре частицы размером от 7 до 14 мкм, наиболее активные бесцветные частицы содержат 83% алюминия и не более 2% железа, золотистые и красно-коричневые частицы содержат 8—14% алюминия и 25—38% железа, а черные частицы практически не содержат алюминия и почти 42% их массы составляет железо. В одной части­ це возможно присутствие кремния в количестве не бо­ лее 1%. Данные Сисефского [322] не подтвердили су­ ществования такой четкой картины. В двух красно-бу­ рых частицах обнаружено высокое содержание железа, в пяти частицах, в том числе и одной бесцветной, содер­ жание железа и алюминия составляет 40 и 20 вес. % со­ ответственно. В трех исследованных частицах обнару­ жено до 10% кремния. Размеры частиц — в пределах 2,6—6,7 мкм. Подробное исследование неактивной части 11 горячих частиц было выполнено Ситкусом [348]. Ма­ муро и др. [349] осуществили широкую программу ис­ следований неактивной части горячих частиц от ядер­ ного взрыва в Китае 16 октября 1964 г. Основными не­ активными элементами являются железо, кальций, кремний и алюминий.

9* 131

Интересно, что распределение как радиоактивных, так и неактивных элементов неоднородно по объему частиц. Раевскому и др. [79] удалось механически раз­ рушить одну горячую частицу и измерить размеры и активность образовавшихся продуктов. Удельная актив­ ность образовавшихся продуктов оказалась различной. Неоднородное распределение неактивных железа, каль­ ция, кремния и калия в горячих частицах было обна­ ружено авторами работы [349] путем сканирования поверхности частицы электронным пучком и регистрации интенсивности характеристического рентгеновского излу­ чения серии Ка соответствующих элементов. Содержа­ ние алюминия в трех фрагментах, образовавшихся при механическом разрушении горячей частицы, колеблется от 5 до 70% [348].

Растворимость радиоактивных частиц от ядерных взрывов

В литературе имеются немногочисленные и сильно разрозненные данные о растворимости радиоактивных частиц глобальных выпадений [169—173]. Важной чер­ той, характеризующей биологическое действие радиоак­ тивных. частиц, является то, что в результате фракцио­ нирования в- раствор в первую очередь должны посту­ пать изотопы, располагающиеся по поверхности частиц, т. е. имеющие летучих родоначальников, например такие, как 90Sr, 89Sr, 137Cs. Экспериментальные данные подтвер­ ждают этот вывод. Так, 90Sr в крупных частицах более растворим, чем сумма продуктов деления [402—404].

4.2. ЗАГРЯЗНЕНИЕ АТМОСФЕРЫ РАДИОАКТИВНЫМИ ЧАСТИЦАМИ ПРИ АВАРИЯХ ЯДЕРНЫХ УСТРОЙСТВ В КОСМОСЕ

Использование в космосе термоэлектрических гене­ раторов с применением изотопов и ядерных реакторов, а также ядерных ракетных двигателей может при опре­ деленных обстоятельствах вызвать интенсивное загряз­ нение биосферы радиоактивными материалами. Напри­ мер, при сгорании источника тока с использованием 90Sr мощностью всего 25 вт загрязнение атмосферы сравнимо с загрязнением 90Sr атмосферы при взрыве двухмегатонной бомбы [405]. Поэтому применение длительно рабо­ тающих ядерных генераторов энергии, обладающих ма­

132

лой массой, и ядерных двигателей большой тяги связано

собеспечением радиационной безопасности.

Вобщем виде задача оценки степени радиационной опасности при авариях ядерных устройств в космосе может быть сформулирована следующим образом:

требуется определить вероятность P(N<Nj, D ^ D e) того, что не более Nj людей получат дозу облучения De или больше [406]. Эта вероятность зависит от многих факторов: величины радиоактивности, содержащейся в устройстве, района и высоты высвобождения активности, плотности населения, метеорологических условий и фи­ зико-химических характеристик образующихся аэрозо­ лей [407—412].

В табл. 4.1 приведены вероятности дозы облучения легких при аварии с источником, содержащим 1 кюри 238Ри или 30 кюри 90Sr, на круговой орбите с углом на­ клона 32,5° [407]. Предполагается весьма тонкое дис­

облучения легких человека дозой более 15 бэр при ава­ риях тех же устройств на круговых орбитах с углом на­

чения при а = 32,5° в 1,2—1,8 раза выше, чем при поляр­ ной орбите.

Из приведенных данных следует, что в оценке сте­ пени радиационной опасности при прочих равных усло­ виях огромную роль играют физико-химические харак-

133

теристики радиоактивных аэрозольных частиц, обра­ зующихся при разрушении ядерных устройств в атмосфере.

Во-первых, размеры частиц определяют район облу­ чения, и, во-вторых, размеры частиц и их состав опре­ деляют задержку и выведение частиц из легких, т. е. определяют исходную при анализе величину De.

В работах по анализу степени радиационной опасно­ сти от применения ядерной энергии в космосе предла­ гается обычно весьма тонкое распыление радиоактив­ ного материала. Однако это не всегда может оказаться справедливым.

Как известно, в США разработка и строительство ядерных ракетных двигателей (ЯРД) для космических исследований осуществляется по проекту «Ровер». Ак­ тивная зона реактора для ЯРД должна быть очень энергонапряженной. Например, при удельном импульсе 800 сек тепловая мощность в 1 Мет должна создавать тягу около 22,7 кг [413]. Высоких уровней энергонапря­ женности в реакторе ЯРД «Нерва» достигают примене­ нием в качестве горючего сферических частиц карбида урана размером 10—500 мкм (92% 235U) с покрытием из пиролитического графита, диспергированных в графи­ товой матрице. Всего в активной зоне содержится до ІО12 частиц UC2.

Радиоактивность продуктов деления, накапливаю­ щихся в реакторе, возрастает с увеличением его мощно­ сти и времени работы, причем абсолютные величины этой осколочной радиоактивности весьма велики. На­

134

пример, после 10-минутной работы реактор «Нерва» на­ капливает около ІО12 кюри радиоактивности, которая падает до ІО8 кюри спустя пять месяцев после оста­ новки реактора [192].

При разрушении такого реактора некоторая часть микросфер высвободится, а поскольку в каждой из них может произойти до ІО13 делений, то излучение частицы создает на поверхности мощность дозы до ІО8 рад/ч

[168].

В работе [415] сделана оценка задержки частиц, со­ держащих ядерное горючее с продуктами деления, на кожных покровах и в легких человека, а также доз об­ лучения от отдельных частиц. Предполагается, что раз­ мер частиц, образовавшихся при аварии ядерного реак­ тора в космосе, заключен в диапазоне 1—100 мкм [414].

Можно ожидать, что и при авариях не только реак­ торов, но и изотопных источников в космосе могут обра­ зовываться и крупные частицы. Например, в работе [416] проведен расчет методом Монте-Карло доз об­ лучения легочной ткани частицами, содержащими 238Ри и имеющими размер 10 мкм. В табл. 4.3 приведены ве­ роятности превышения различных уровней доз при облу­ чении легочной ткани такой частицей [416].

Кроме того, имеющиеся данные о дисперсности аэро­ золей, образовавшихся при сгорании изотопного генера­

135

частью Индийского океана навигационного спутника), свидетельствуют об образовании весьма тонкодисперс­ ного аэрозоля с размерами, лежащими в субмикромет­

диаметром от 0,2 до 0,58 мкм.

Необходимо отметить, что в обоих исследованиях для определения размеров частиц применяли авторадиогра­ фический метод, предполагая, что частицы обладают плотностью, равной теоретической плотности Ри 02, т. е. 11,46 г/смг. Так как агрегаты из мелких частиц обладают значительно меньшей плотностью по сравнению с иотинной плотностью двуокиси, то приведенные размеры мо­ гут быть значительно занижены.

По данным другой работы [419], появление 238Ри в приземном слое атмосферы произошло значительно раньше, чем следует из данных Крея [417, 418]. Авто­ ры объясняют это явление тем, что часть аэрозольных частиц имеет диаметры, существенно больше получен­ ных Креем.

Довольно подробные данные о плотности выпадений, концентрации в воздухе аэрозолей 238Ри, образовав­ шихся в результате сгорания изотопного генератора SNAP-9A, приведены в работе [420]. Результаты изме­ рений [420] свидетельствуют о том, что в течение лета 1967 г. активность 238Ри достигла половины активности выпадений 239Ри от испытаний ядерного оружия, причем максимальная концентрация 238Ри в воздухе составила 3-10~20 кюри/л, а максимальная плотность выпадений — 3,8 мккюри/км2. Если предполагать весьма тонкое дис­ пергирование 238Ри во время вхождения спутника в плот­ ные слои атмосферы, то выпадение 238Ри на поверхности Земли должно было произойти не ранее 1966 г., что в основном и подтверждается данными работы [420].

Однако поскольку упомянутая выше авария в кос­ мосе является пока единичной, можно предположить, что данные работ [417—420] скорее дают представление о характеристиках образующихся аэрозолей, чем о са­ мом процессе сгорания спутника.

Следует отметить, что и в составе метеоритной пыли наряду с субмикрометровыми частицами имеются круп­

136

ОБРАЗОВАНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ Г Л А В А 5 АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

НА ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ

5.1. ОБЩЕЕ РАССМОТРЕНИЕ ПРОБЛЕМЫ ОБРАЗОВАНИЯ

РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ НА ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ

Ядерный реактор представляет собой, как известно, комплексный источник различных факторов радиацион­ ной опасности для обслуживающего персонала [423]. Методы расчета защиты от проникающих излучений ре­ актора— нейтронного потока и у-излучения — в настоя­ щее время достаточно хорошо разработаны [424], бла­ годаря чему защитные барьеры вокруг ядерных реак­ торов при нормальных условиях эксплуатации обеспе­ чивают снижение потоков нейтронов и у-квантов ниже предельно допустимых уровней. Значительно больший масштаб радиационной опасности может быть связан с утечкой из реактора образующихся в нем радиоактив­ ных веществ. Достаточно указать, например, что в ак­ тивной зоне ядерного реактора АЭС мощностью 500 Мет (эл.) накапливается до 109 кюри радиоактивных изото­ пов, что эквивалентно 10—12 тыс. г радия [425].

Напомним, что при рассмотрении процессов образо­ вания радиоактивных аэрозолей в атомной промышлен­ ности и ядерной энергетике ядерным реакторам должна быть отведена особая роль, обусловленная тем, что именно ядерные реакторы, производящие в больших ко­ личествах высокоактивные продукты деления горючего и нейтронной активации с высокой удельной актив­ ностью, достигающей несколько десятков и сотен кюри на грамм, являются первичным источником образования горячих аэрозольных частиц при техническом использо­ вании атомной энергии. Извлеченные из отработанного топлива плутоний и продукты деления, а также произ­ веденные в реакторе искусственные изотопы наведенной активности при дальнейшей обработке и использовании также могут явиться источником возникновения радио­ активных частиц, часто проникающих за пределы герме­

13?

тизированного оборудования и загрязняющих воздух рабочих помещений.

Радиоактивные аэрозоли, образующиеся при эксплу­ атации ядерных реакторов, отличаясь в зависимости от типа реактора сложностью дисперсного и многокомпонентностью радиоизотопного составов, для данного реак­ тора характеризуются относительным постоянством структуры [247, 276, 426—428].

Отечественный и зарубежный опыт убедительно сви­ детельствует о том, что масштаб радиационной опасно­ сти радиоактивных аэрозолей при нормальных условиях работы ядерной энергетической установки (а тем более исследовательских реакторов) невелик [423]. Этот вы­ вод, по мнению автора монографии [423], справедлив и для работы ядерного реактора с негерметичными обо­ лочками твэлов [260, 427, 429—430]. Результаты иссле­ дований, проведенных с участием авторов при нормаль­ ной эксплуатации уран-графитового реактора Первой атомной электростанции в Обнинске [267, 268] и ядер­ ного реактора типа ИРТ-2000 в Тбилиси [431], подроб­ но изложенные ниже, подтверждают вывод о сравни­ тельно небольшой роли радиоактивных аэрозолей в мас­ штабе радиационной опасности ядерного реактора как источника проникающих излучений и радиоактивного загрязнения приземного слоя атмосферы.

Следует заметить, что за более чем 20-летний период эксплуатации исследовательских и промышленных ядер­ ных реакторов в Советском Союзе не произошло ни од­ ной крупной аварии, сопровождавшейся значительным загрязнением внешней среды и переоблучением больших групп населения близрасположенных районов. Считается общепринятым, что вероятность приводящих к круп­ ной аварии неконтролируемых отклонений в работе ядерного реактора весьма незначительна. Это обуслов­ лено прежде всего рациональным выбором систем управ­ ления, соответствующих защитных мер и радиационно­ го контроля [423].

Тем не менее опыт свидетельствует о том, что воз­ никновение огромных количеств радиоактивных аэрозо­ лей, в том числе горячих частиц, наиболее опасно при крупной аварии ядерного реактора, при которой может быть нарушена целостность активной зоны и защитных конструкций [432, 433]. Авария промышленного уранграфитового ядерного реактора с воздушным охлажде­

139