книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

тельный переход из одной аллотропической модификации в другую, сопровождаемый резким увеличением объема.

Интенсивность образования аэрозолей окислов плу­ тония при комнатной температуре значительно меньше в сухой атмосфере по сравнению с условиями высокой влажности. Эти данные удовлетворительно совпадают с результатами работы [478], согласно которой в сухом воздухе при комнатной температуре скорость коррозии плутония не превышает 25 мкм/год, но даже при не­ большом увеличении влажности она сильно возрастает.

Изучение распределения по размерам аэрозольных частиц окислов, образующихся в процессе окисления плутония и его сплава, стабилизированного в б-фазе при температуре от 20 до 1000 °С, показало, что влажность воздуха оказывает существенное влияние на дисперс­ ность образующихся аэрозолей лишь при комнатной температуре. Из данных работы [487] трудно сделать какие-либо определенные выводы о влиянии темпера­ туры на дисперсность аэрозолей.

Согласно работе [216], в сухом воздухе, когда объем­ ное содержание паров воды составляет менее 0,1%, интенсивность образования аэрозолей при окислении металлического плутония и его б-стабилизированного сплава (с содержанием алюминия около 1%) составляет примерно 10~7 мккюри/ (см2-ч) для чистого металла и на порядок ниже для его сплава. В насыщенном влагой воздухе скорость окисления в ІО4 раз больше. Массовый медианный диаметр частиц, поступающих в поток су­ хого воздуха, составил 0,5 мкм, однако при 100%-ной относительной влажности он возрастает до 10 мкм.

При нагревании в воздухе плутоний может воспла­ мениться. Для небольших кусочков плутония темпера­ тура воспламенения составляет примерно 350° С, для б-фазы соответствующая температура достигает 500° С. Температура воспламенения зависит от размера и формы образца, его предварительной обработки, скорости на­ грева и других факторов.

В случае воспламенения существенных различий между частицами окислов металла и его б-стабилизиро­ ванного сплава не наблюдается. Основная масса обра­ зующихся окислов имеет весьма широкое распределение по размерам, причем массовый медианный диаметр до­ стигает нескольких сот микрометров и не более 0,1% всех частиц имеет диаметр менее 3 мкм.

170

После подавления реакции окисления введением инертного газа выделение частиц окислов во время охлаждения не прекращается, причем в случае чистого металла оно происходит в сто раз более интенсивно, чем для 6-фазы, что, очевидно, связано с объемными изменениями, происходящими при охлаждении чистого металла, которые приводят к появлению в нем внут­

ренних напряжений, микротрещин и снижению плот­ ности.

Более поздние исследования подтверждают описан­ ную картину. Гак, по данным работы [488], количество аэрозольных окислов плутония, переходящих от воспла­ менившихся кусочков металлического плутония в воз­ душный поток, движущийся со скоростью от 3,3 до 50 смДсек, составляет 3 -10~6—5 -10—5 вес,%/ч; на частицы с аэродинамическим диаметром менее 15 мкм прихо­ дится не более 0,03% всей массы высвободившихся окислов. Окисление же при воспламенении крупных брусков металлического плутония в а- и б-фазах в воздушном потоке со скоростью 525 см/сек дает ин­ тенсивность образования аэрозолей окислов 0,0045— 0,032 вес.%/4 причем последние характеризуются лога­ рифмически нормальным распределением частиц по размерам с массовым медианным диаметром 4,2 мкм.

6.3. ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ СОЕДИНЕНИЯМИ ПЛУТОНИЯ

Из соединений плутония наибольший интерес пред­ ставляет двуокись плутония, которая широко приме­ няется как в чистом виде, так и в виде твердых раство­ ров с UO2 для изготовления твэлов быстрых реакторов

срасширенным воспроизводством [212, 450, 451].

Вмодельном эксперименте по изучению образования аэрозолей окислами плутония, описанном в работе [488], объектом исследования был фракционированный поро­ шок окислов плутония, образовавшихся в результате окисления металлического плутония в слабом воздуш­

ном потоке, с размерами отдельных частиц от 15 до 44 мкм. Интенсивность образования аэрозолей при 800— 900° С и скоростях воздушного потока 10 и 117 см/сек составила соответственно 5,3-10-6 и 0,025 вес.%/Ѵ По­ следняя величина достаточно близка к скорости высво­ бождения аэрозолей при сгорании металлического плу­ тония в воздушном потоке со скоростью 525 см!сек [216].

171

Интересно сравнить эти данные с результатами изу­ чения процесса диспергирования плутония с различных поверхностей [222, 489]. В частности, Джонс и Понд [222] загрязняли различные поверхности (из поливи­ нилхлорида, линолеума, битумизированной бумаги и т. д.) водной суспензией окислов плутония, частицы которой характеризовались счетным медианным диамет­ ром около 5 мкм или медианным диаметром распре­ деления по активности около 14 мкм. Далее имитирова­ лись различные условия движения персонала в загряз­ ненном помещении и путем сопоставления измеренных концентраций радиоактивных аэрозолей в воздухе с (мккюри/м3) и поверхностной загрязненности а (.мккюри/м2) определялся коэффициент диспергирова­

ния К = — (тг_1). Путем обработки многочисленных

а

экспериментальных данных авторы нашли следующие

Дальнейшее возрастание интенсивности движения (до 200 шаг/мин), сопровождаемое к тому же обдуванием загрязненного пола фенами, лишь незначительно уве­ личивало значение коэффициента диспергирования. Спектр размеров возникавших аэрозолей совпадал с распределением по размерам дисперсных частиц, за­ грязняющих поверхность пола. При этом до 50% актив­ ности пробы, содержащей 200—300 частиц, приходилось на 5—10 частиц диаметром более 5 мкм и активностью свыше (0,5-4-2,5) • 10-10 кюри. Доля респирабельной фракции (для плутония менее 3 мкм) составляла 10— 20%.

В этих опытах интенсивность образования аэрозолей для трех режимов движения персонала имела следую­ щие значения: 6,8-10~5; 0,034 и 0,17 вес,%/ч. Учитывая различие условий, можно считать, что эти значения на­ ходятся в удовлетворительном согласии с данными ра­ боты [488].

В работе [488] изучено образование аэрозолей при нагревании в воздушном потоке некоторых порошкооб­ разных солей плутония: оксалата плутония, частично окисленного во время шестимесячной выдержки в сухом воздухе (массовый медианный диаметр частиц 32 мкм),

172

недавно выработанного оксалата плутония нормальной влажности (массовый медианный диаметр частиц 50 мкм) и фторида плутония (массовый медианный

диаметр отдельных гранул 26 мкм, аггломератов гра­ нул — 38 мкм).

Судя по результатам всех измерений, наибольшей оказалась интенсивность образования аэрозолей из порошка частично окисленного оксалата. При скорости

Массовый медианный диаметр диспергируемых частиц

(0,90 вес.%/ч при 700°С и скорости воздушного потока 100 см/сек). Однако эта величина отражает, видимо, не столько готовность порошка к образованию аэрозолей, сколько исключительно благоприятное для диспергиро­ вания сочетание температуры и скорости воздушного потока. Взвешенные в воздухе аэрозольные частицы характеризуются размерами в диапазоне от 5 до 60 мкм, причем с увеличением температуры спектр размеров аэрозольных частиц смещается в сторону бо­ лее малых размеров, что является отражением про­ цесса образования на поверхности порошка плотного слоя при высоких температурах.

Порошок фторида плутония характеризуется наи­ меньшей способностью образовывать аэрозоли, причем заметные интенсивности развиваются лишь при скоро­ сти воздушного потока 100 см/сек (от 0,007 вес.%/ч при 400°С до 0,05 вес,%;/ч при 1000°С). Как и в случае порошка нормального оксалата плутония, наблюдается уменьшение размеров диспергируемых аэрозольных частиц с увеличением температуры.

В работе [488] изучено также образование радио­ активных аэрозолей при выпаривании растворов нит­ рата плутония, а также при диспергировании образую­ щегося в результате испарения сухого остатка. Интен­ сивность высвобождения плутония в воздух хорошо кор­ релировала с поверхностью разрыва пузырьков при ки­ пении, изменяясь от 4 -ІО-5 вес.%, если жидкость не доводилась до кипения, до 0,18 вес.% при энергичном кипении (испарению подвергалось 90% объема жидко­

173

6.4. РАДИОАКТИВНЫЕ ЧАСТИЦЫ В РАБОЧИХ ПОМЕЩЕНИЯХ ПРЕДПРИЯТИИ ПО ВЫДЕЛЕНИЮ И ОБРАБОТКЕ ЯДЕРНОГО ГОРЮЧЕГО

Опубликованные в литературе данные свидетель­ ствуют о том, что радиоактивные аэрозоли являются важным фактором, определяющим степень радиацион­ ной опасности на предприятиях по обработке облучен­

ного горючего топлива и получению металлического плутония.

Во многих отношениях типичны данные детального исследования концентраций и дисперсности радиоактив­ ных аэрозолей в помещениях плутониевого завода в Ханфорде [333] (табл. 6.1). Как видно из табл. 6.1, концентрации плутония в воздухе подвержены значи­ тельным колебаниям от фоновых значений, определяе­

т. е. бимодально. Исследования показали, что актив­ ность каждой пробы обусловлена мелкодисперсной фракцией (максимальный размер около 0,5 мкм) и не­ сколькими крупными частицами, диаметр которых до­ стигал 10 мкм, причем вклад активности последних в общую активность пробы оказался существенным (до 50%). Именно присутствие в исследуемом воздухе крупных частиц, что объясняют авторы вторичным дис­ пергированием частиц с загрязненных поверхностей обо­ рудования, рабочей одежды и т. п., и является, по их мнению, причиной обнаруженного бимодального распре­ деления размеров частиц.

Нагрузка, рассчитанная по модели динамики лег­ ких, с использованием данных о концентрациях и дисперсности колеблется от нескольких пикокюри до

нескольких нанокюри.

По данным Г. Н. Пархоменко и др. [327], плуто­ ниевые аэрозоли в условиях горячих лабораторий могут быть отнесены к грубодисперсным, для которых общий коэффициент задержки составляет 96%, из них 11,5% задерживается в носу.

В помещении дезактивации плутониевого завода в Уиндскейле, по данным работы [285], аэродинамический медианный диаметр распределения частиц по актив­ ности равен 7,5 мкм при проведении проверки респи-

175

раторов и 11 мкм в процессе их дезактивации. В поме­ щении, где в перчаточных боксах производится керами­ ческое топливо на основе двуокисей плутония и урана, аэродинамический медианный диаметр по активности составляет 9 мкм при нормальных условиях работы и 10,8 мкм при аварийной ситуации.

Обширная программа изучения радиоактивных аэро­ зольных частиц осуществлена в радиохимических лабо-

Рис. 6.1. Крупная частица с равномерно за­ грязненной поверхностью (Х2700, максималь­ ный диаметр 10 мкм) [492].

раториях научно-исследовательского центра по атомной энергии в Харуэлле [491, 492]. Было обнаружено, что в половине отобранных проб большая часть активности связана с отдельными горячими частицами плутония, активность которых в 104—ІО5 раз превышала среднюю активность аэрозольной частицы, равную 5 • 10~15 кюри. Чаще всего первоначально неактивная аэрозольная ча­ стица превращалась в радиоактивную благодаря адге­ зии к ее поверхности более мелкой частицы 239Ри (рис. 6.1) либо благодаря более или менее равномер­ ному загрязнению ее поверхности (рис. 6.2). Встречались радиоактивные частицы, целиком состоящие из плуто­ ния и его соединений. Удельная активность материала загрязненных плутонием частиц колебалась в широких пределах, вплоть до удельной активности естественного урана. Напротив, исследование аэрозолей 239Рц в ра-

бочих помещениях плутониевого центра КАЭ США в Рокки-Флэтс [493] показало, что агломераты радио­ активных частиц двуокиси плутония РиСД с неактивными или другими активными частицами встречаются крайне редко. Подобный результат получен и при исследовании структуры радиоактивных аэрозолей, загрязняющих про-

изводственные помещения лаборатории по производству твэлов из смесей двуокиси плутония и двуокиси урана [494]. Удельная активность частиц аэрозолей соответ­ ствовала материалам, обрабатываемым в период на­ блюдения, однако всегда обнаруживалось небольшое число частиц, состоящих целиком из РиОг. При этом характерно, что медианный диаметр распределения активности частиц, обычно составлявший 10—20 мкм при стандартном отклонении 1,5—2,0, при наличии в пробе частиц, состоящих из чистой двуокиси плутония, резко снижается примерно до 1,4 мкм. Доля радиоак­ тивности, связанная с частицами диаметром менее 1 мкм, составляла около 30%, а с частицами диаметром менее

3 мкм — 64 %.

Следует подчеркнуть, что плутониевые аэрозоли при нормальных условиях работы оборудования часто ха-

178