книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

нием в Уиндскейле в октябре 1957 г. подтвердила, что такая возможность существует [249]. В результате пе­ регрева часть твэлов из урана сгорела и из-за отсутст­ вия защитной оболочки в атмосферу было выброшено свыше 20 ккюри долгоживущего 1311, а также значитель­ ные количества 132Те и 137Cs (табл. 5.1).

зольными частицами крупнее 1 мкм связано не более 5% активности выброса. Осаждение йода на окружаю­ щие пастбища было настолько значительным, что по­ требовало временного запрещения потребления молока от коров в прилегающем районе. Следует указать, что масштаб аварии мог быть существенно ниже, если бы реактор был оборудован фильтрами, способными эффек­ тивно улавливать пары и аэрозоли йода.

Для оценки масштаба радиационной опасности при аварии ядерного реактора существенное значение имеет дисперсный и изотопный состав продуктов деления, вы­ свобождаемых из активной зоны.

S.2. ХАРАКТЕРИСТИКА РАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ, ОБРАЗУЮЩИХСЯ ПРИ АВАРИЯХ ТЕПЛОВЫХ РЕАКТОРОВ

При различных аварийных ситуациях на тепловых ядерных реакторах высвобождение продуктов деления из топлива может быть обусловлено различными меха­ низмами:

140

а) диффузией; б) образованием и диспергированием окислов, со­

держащих внутри кристаллической решетки продукты деления;

в) «выкипанием» продуктов деления из расплавлен­ ного ядерного горючего;

г) полным испарением топлива и содержащихся в нем продуктов деления (в том числе со сгоранием).

Первый механизм — диффузия — довольно подробно изучен (см., например, работу [435]) для условий поме­ щения топлива в атмосфере инертного газа. При нор­ мальных рабочих температурах диффузионный выход выражается незначительной величиной; кроме того, он существен лишь для благородных газов осколочного про­ исхождения, генерирующих в результате своего распа­ да весьма тонкодисперсные аэрозоли. Следовательно, этот механизм несуществен с точки зрения образова­ ния высокорадиоактивных аэрозольных частиц.

Второй и третий механизмы образования радиоак­ тивных частиц наиболее характерны, например, для значительного повреждения оболочки твэла уран-графи- тового реактора с газовым охлаждением реакторов в Уиндскейле, Колдер-Холле и т. д. Топливо из металли­ ческого урана, хотя и теряет свое значение для энерге­ тических реакторов, широко применяется в низкотемпе­ ратурных реакторах, производящих плутоний. Весьма подробный обзор исследований характеристик аэрозоль­ ных продуктов, высвобождающихся при окислении ме­ таллического урана и его соединений, приводится в ра­ боте [436].

Наиболее интенсивное высвобождение осколков де­ ления из металлического урана происходит в воздухе, причем основным параметром, определяющим размер образующихся аэрозольных частиц, является температу­

была прямо пропорциональна скорости окисления, что свидетельствовало об изменении кристаллической ре­ шетки металлов в процессе образования окисла. В ра­ боте [436] указано, что температурное влияние на вы­ ход продуктов и их аэрозольные характеристики весьма велико. Обнаружено, например, что наибольшее число

141

Частиц двуокиси урана размером от 0,015 до 0,5 мкм вы­

При температурах 1000—1200° С аэрозольные частицы образуются при конденсировании испарившейся трех-

Опыты показали, что большая часть 1311 уносится с аэро­ золями, характеризующимися бимодальным распреде­ лением размеров частиц с пиками при 0,0015 и 0,006 мкм, а высвобождение 132Те связано с частицами размером

пара с возрастанием степени выгорания, что объясняется увеличением поверхности урана вследствие возникнове­ ния и распространения в облученном горючем пузырь­ ков, содержащих газообразные и летучие продукты де­ ления, а также дефектов пленки [440]. Наибольший вы­

1132° С) и времени выдержки до 3 ч выделялось до 70% ксенона, криптона, йода и теллура; цезий и рутений оказались слаболетучими, а всех других продуктов деления (цирконий, церий, нептуний, плутоний, уран) выделялось менее 0,5%• Рутений вел себя ка^к неле­ тучий элемент, пока не заканчивалось окисление всего урана, после чего он становился летучим вследст­ вие образования Ru04. В опытах с окислением урана, облученного интегральным потоком 4 -ІО20 нейтрон/см2, соответствующим степени выгорания 1340 Мвт-сутки/т, обнаружено увеличение доли выхода ксенона, йода и цезия, а также рутения и молибдена.

Аналогичные результаты получены в Ок-Ридже в экс­ перименте, имитирующем разрушение твэлов при 1200° С

142

в процессе непредвиденного разгона реактора [441]. При полном окислении в воздухе выделилось около 80% рутения, главным образом в конце процесса. При окис­ лении в углекислом газе при температурах от 1000 до 1200° С йод выделялся со скоростью, близкой к скорости высвобождения в воздушной атмосфере. Размеры обра­ зующихся аэрозольных частиц весьма малы — 0,005— 0,01 мкм.

В настоящее время в качестве горючего на крупных энергетических реакторах, в том числе на водо-водяных реакторах Нововоронежской и Белоярской АЭС, исполь­ зуют преимущественно двуокись урана U 02, заключен­ ную в защитную оболочку.

При таких авариях, как разрыв главного трубопро­ вода первого контура реактора, поломка газодувок или насосов, вследствие остаточного тепловыделения темпе­ ратура горючего будет расти, что может привести к раз­ рушению покрытия и возможности расплавления части активной зоны, если не обеспечено соответствующее охлаждение.

Образование радиоактивных аэрозолей при окисле­ нии и расплавлении U 02 изучали во внереакторных ис­ пытаниях Паркер и др. [442—444], а при маломасштаб­ ных внутриреакторных экспериментах — Браунинг идр. [445].

При окислении в воздухе двуокиси урана U 02 с куби­ ческой решеткой в закись-окись U3Os с орторомбической решеткой при температуре в диапазоне 200—1500° С вследствие изменения кристаллической структуры и плотности горючего наблюдается повышенное высвобож­ дение продуктов деления при 800—1000°С [442].

Наиболее интенсивное высвобождение продуктов де­ ления из облученного ядерного горючего наблюдается, естественно, при плавлении и испарении последнего. При плавлении двуокиси урана происходит почти пол­ ное высвобождение благородных газов, галогенов цезия и теллура, в то время как щелочноземельные и редко­ земельные металлы высвобождаются в незначительной степени из-за образования твердых растворов с окис­ лами урана. Возрастание степени выгорания облегчает высвобождение продуктов деления, в особенности благо­ родных газов и галогенов [443—444].

Большинство образующихся при плавлении ядерного горючего аэрозольных частиц имеет размеры от 0,01 до

143

часть аэрозольной активности оказалась связанной с еще более мелкими частицами с диапазоном размеров от 0,001 до 0,01 мкм [443], причем, видимо, стронций, ба­ рин и цирконий высвобождаются из горючего в виде металлов. В другом исследовании обнаружено, что при плавлении U 02 в атмосфере водяного пара 15—20% вы­ свобождаемого йода связано с частицами размером около 0,002 мкм и только около 5% находится на ча­ стицах размером 0,01 мкм и более [445].

Во внутриреакторных экспериментах [445] обнару­ жено наличие двух характерных групп в миллимикрометровом диапазоне. С частицами первой группы с эф­ фективным диаметром 22 А выносится в среднем около 39% йода, увлекаемого выходящим из реакторной петли газом. Установлено, что с частицами этой группы увле­ кается некоторое количество цезия, стронция, теллура и бария. Активность частицы второй группы, характе­ ризуемой несколько большим диаметром — 30 А, связана с цирконием и ураном, а также с рутением и церием.

Следует обратить особое внимание на то, что только небольшая часть продуктов деления, высвободившихся из ядерного горючего при его окислении или плавлении и испарении, может попасть во внешнюю среду и слу­ жить источником радиоактивного загрязнения воздуш­ ной среды. Остальная часть продуктов деления будет отлагаться на различных поверхностях в непосредствен­ ной близости от активной зоны. На вынос аэрозольных продуктов деления заметное влияние оказывает и ско­ рость газового потока над поверхностью горючего [439].

В настоящее время различными авторами предложе­ но несколько математических моделей для вычисления отложения аэрозольных продуктов деления [447, 448].

Достаточно хорошее представление о химизме радио­ активных частиц, образующихся при разрушении актив­ ной зоны реактора, можно получить из работы [449], в которой изучены радиоизотопный состав и раствори­ мость радиоактивных частиц, образующихся при разру­ шении реактора вследствие неконтролируемого раз­ гона.

144

Установлено, что дистиллированная вода и раствор поваренной соли обладают примерно одинаково невысо­ кой выщелачивающей способностью, причем доля актив­ ности, переходящей в раствор, уменьшается с возраста­ нием размера частиц. Несколько большая растворимость отмечена для 0,1 н. раствора НО, однако различие в ра­ створимости в кислоте и других жидкостях уменьшается с размером частиц, что наблюдалось для радиоактив­ ных частиц глобальных выпадений.

Частицы сферической формы менее растворимы, чем частицы тех же размеров, но неправильной формы. Ак­ тивность, переходящая в раствор, обусловлена преиму­ щественно 89Sr, 90Sr, 91Y, ШІ, 132Те и 140Ва; наименьшей растворимостью отличается 95Zr. По данным авторов, отношение 89Sr к 95Zr в частицах может достигать 1000.

Таким образом, хотя экспериментальные результаты приводят к несколько различным характеристикам вы­ хода аэрозольных продуктов деления при окислении и плавлении ядерного горючего (поскольку эти характери­ стики зависят от многих факторов, не поддающихся строгому количественному учету, таких, как время кон­ такта, степень выгорания и т. д.), в целом они дают совпадающую картину, свидетельствующую о том, что эти процессы сопровождаются интенсивным генерирова­ нием высокорадиоактивных аэрозолей, в том числе горя­ чих частиц. Определяющими факторами при анализе высвобождения аэрозолей из облученного ядерного го­ рючего являются температура и степень выгорания.

Следует иметь в виду, что приведенные эксперимен­ тальные данные получены на образцах ядерного горю­ чего малых размеров и в регулируемых условиях, поэто­ му их распространение на реальные реакторные системы в некоторых случаях может оказаться неправомерным из-за различия в условиях проведения экспериментов и натурных условиях работы реактора.

5.3. ХАРАКТЕРИСТИКА РАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ, ОБРАЗУЮЩИХСЯ ПРИ АВАРИЯХ БЫСТРЫХ РЕАКТОРОВ

В последние годы в связи с разработкой весьма пер­ спективных реакторов-размножителей на быстрых нейт­ ронах особый интерес приобрели исследования процес­ сов образования радиоактивных аэрозолей при аварий­ ных ситуациях на этих реакторах. Сооружение крупных быстрых реакторов, как известно, наиболее актуальная

задача в области ядерной энергетики [450]. Проблема быстрых реакторов оказалась весьма сложной ввиду неразработанности многих технологических вопросов, и в настоящее время быстрых реакторов (причем экспери­ ментальных) в эксплуатации находится гораздо меньше, чем тепловых. Среди них особое значение для перспек­ тив промышленного реакторостроения имеют советские

эксплуатацию крупные экономические реакторы в СССР

Поскольку реакторы на быстрых нейтронах характе­ ризуются крайне высокими плотностями энерговыделе­ ния, в качестве теплоносителя в них используют чаще всего жидкие металлы. Однако использование в каче­ стве теплоносителя даже такого металла, как натрий, технология применения которого наиболее хорошо раз­ работана, связано с рядом осложнений, которые обуслов­ лены прежде всего химической активностью натрия, его наведенной радиоактивностью и нежелательным взаимо­ действием с конструкционными материалами. Кроме того, при внезапном прекращении теплосъема жидким металлом вследствие, например, прекращения циркуля­ ции натрия, его локальной утечки или вскипания со­ здается угроза сильного разогрева активной зоны. К тому же в больших быстрых реакторах с натриевым теплоносителем уменьшение плотности натрия или обра­ зование пустот может вносить положительную реак­ тивность. Тепловые потоки при этом могут достичь такого значения, что вызовут недопустимое возрастание тем­ пературы, расплавление ядерного горючего и в особо опасных случаях, вследствие изменения геометрии ак­ тивной зоны, образование критической массы. Крупные аварии на быстрых реакторах могут сопровождаться горением натрия и ядерного горючего, приводящим к образованию при высоких температурах и давлениях огромного количества радиоактивных аэрозолей.

Целесообразно выделить два типа возможных аварий.

146

1. Аварии, при которых происходит разуплотнение первого контура реактора и потеря части теплоносителя без разрушения активной зоны. В этом случае радиоак­ тивный натрий, имеющий температуру 500—600° С [212], при соприкосновении с воздухом самовозгорается, образуя большое число аэрозольных частиц в виде ту­ мана.

2. Аварии, при которых кроме горения натрия проис­ ходит частичное расплавление активной зоны реактора [454, 455]. В этом случае помимо собственной высокой удельной активности облученного натрия другими осложняющими обстоятельствами являются возможность перехода в натриевый теплоноситель продуктов деления, а также возможность вовлечения в процесс образования аэрозолей материалов активной зоны и зоны размноже­ ния, т. е. урана и плутония.

Удельная активность натриевого теплоносителя дей­ ствующих экспериментальных быстрых реакторов со­ ставляет обычно ІО-3—ІО-2 кюри!г по 24Na, ІО-6— ІО-5 Ktopuje по 22Na, ІО-5—ІО-3 кюри/г по продуктам де­ ления (в зависимости от степени герметичности твэлов).

Температура поверхности горящего натрия достигает 800—900° С, в связи с чем горение натрия происходит в газовой фазе (температура его кипения около 883°С). Данные по переходу в аэрозольное состояние важней­ ших продуктов деления — цезия, рубидия, бария, строн­ ция, теллура, а также Nal приведены в работе [240].

При испарении 25—75% натрия при 900° К доля пе­ решедшего в воздух стронция составляет 3—21%, ба­ рия— 0—3%, теллура — 5—20%, йода — 2,5—23,1%,

т. е. существенно меньше, чем рубидия (100%) и цезия (63—96%), поэтому наибольшая аэрозольная опасность будет связана, по-видимому, с 24Na, а также 137Cs и 134Cs (продуктом нейтронной активации 133Cs).

Как уже указывалось в гл. 2, в большинстве случаев сгорания металлов начавшаяся при высокой температуре коагуляция может продолжаться и в процессе постепен­ ного охлаждения системы, так что в составе образовав­ шегося аэрозоля могут присутствовать как плотные слипшиеся или рекристаллизовавшиеся «первичные» агрегаты, так и рыхлые агрегаты. Существенными фак­ торами, влияющими на размеры и структуру образую­ щихся аэрозольных частиц, являются состав и давление газообразной среды, в которой происходит конденсация.

10* 147

148

саны лабораторные эксперименты по изучению концен­ траций и дисперсности аэрозолей, образуемых при раз­ брызгивании жидкого натрия. С учетом плотности натрия

высвобождающихся при пожарах в технологических помещениях [461], обнаружено, что с увеличением ко­ личества аэрозоля, введенного в камеру, наблюдается образование более крупных частиц. Авторам удалось установить приближенное соотношение rm=2C°’4, где С — концентрация, г/м3, гт— массовый медианный диа­ метр, мкм.

Подробное экспериментальное изучение характери­ стик аэрозолей, образующихся при сгорании натрия, плутония и его сплавов, проведено авторами рабо­ ты [462]. Показано, что во всех случаях счетный меди­ анный диаметр частиц оказался меньше 0,1 мкм, а мас­

аэрозольных частиц плутония и содержанием кислорода. Существенно, что размеры частиц, образующихся в ре­ зультате окисления плутония, несколько ниже, чем раз­ меры частиц от окисления сплава плутоний — кобальт — церий. Отмечено образование крупных агрегатов в виде цепочек при окислении плутония, стабилизированного в б-фазе.

Эксперименты с испарением в воздушной атмосфере двуокиси урана, выполненные в другом исследова­ нии [463], показывают, что агрегаты, образующиеся при испарении в электрической дуге двуокиси урана, со­ стоят из длинных цепочек, содержащих десятки и сотни мельчайших частиц. Эффективный стоксовый радиус частиц rs (мкм) оказался связанным с начальной кон­ центрацией С (мкг/см3) соотношением rs= 0,8 С0’3.

В опытах концентрация С изменялась в диапазоне от 0,006 до 0,2 мкг/см3. При совместном испарении U 02 и Na20 оба окисла, конденсируясь, образуют сложные агрегаты в форме длинных, извилистых цепочек, содер­ жащих более крупные сферические частицы Na20 и ме­ нее крупные бусиноподобные частицы U 02. Аналогичная картина наблюдается и при совместном испарении Ри02

и натрия (рис. 5.3) [458].

149