книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

в) коррозией и эрозией материала трубок преиму­ щественно длительно работающих твэлов.

Сравнительные характеристики радиоактивных ча­ стиц взвесей в воде первого контура и аэрозолей, улов­ ленных в воздуховодах технологической вентиляции реактора, приведены в табл. 5.4.

Т а б л и ц а 5.4

Характеристики радиоактивных частиц взвесей в воде

Как следует из данных табл. 5.4, нерастворимые продукты коррозии нержавеющей стали, присутствую­ щие в воде первого контура в агрегированной фазе, имеют изотопный состав, совпадающий с изотопным составом горячих аэрозольных частиц, уловленных в воздуховодах технологической вентиляции реактора. Радиоактивные аэрозольные частицы, однако, имеют гораздо большие пределы колебания размеров, более грубую дисперсность и в среднем меньшую удельную активность по сравнению с частицами радиоактивных взвесей в воде первого контура.

Это отличие легко объяснить условиями дисперги­ рования сухого остатка. При испарении воды за счет присутствующих в воде растворимых веществ отдельные

160

дисперсные частицы цементируются, в результате чего возникает более крупная сухая частица — конгломерат. При этом продукты коррозии материалов активной зоны обычно обладают высокой удельной радиоактивностью, близкой к равновесной. Радиоактивность же, приобре­ таемая истинно или коллоидно растворенным вещест­ вом после многократного прохождения активной зоны, существенно ниже и, как правило, далека от равновес­ ной [472].

Расчет показал, что для реактора, проработавшего

растает до 2,6-ІО4. Возникающий конгломерат должен обладать, следовательно, меньшей средней удельной активностью, чем первичные радиоактивные частицы взвесей.

Таким образом, установлено, что горячие частицы, которые имеются в составе радиоактивного загрязнения воздуха технологической вентиляции реактора, обра­ зуются в результате утечек воды первого контура по прокладкам и сальникам арматуры, сварным швам импульсных и дренажных трубок и т. п. Во время отбора анализированных проб струйные течи в надреакторное пространство, обслуживаемое воздуховодами, действи­ тельно были очень интенсивны (до 100—200 л/ч).

В выбросном воздухе реактора радиоактивных частиц обнаружить не удалось. Это объясняется тем, что си­ стема очистки выбросного воздуха от аэрозолей обес­ печивает полное улавливание радиоактивных аэрозоль­ ных частиц.

5.5. РАДИОАКТИВНЫЕ АЭРОЗОЛЬНЫЕ ЧАСТИЦЫ ПРИ ЭКСПЛУАТАЦИИ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОГО ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА ТИПА ИРТ-2000

Ядерный реактор ИРТ-2000 представляет собой гете­ рогенный реактор бассейнового типа мощностью 2000 кет с максимальной плотностью потока тепловых нейтронов 3,2-ІО13 нейтрон/(см2-сек) [473]. Опыт соору­ жения и эксплуатации водо-водяных реакторов, накоп­ ленный в Советском Союзе, показал большие преиму­ щества реакторов этого типа, такие, как простота конструкции, удобство проведения экспериментов, безопасность в работе, относительно небольшая стои-1

мостъ и низкие эксплуатационные расходы. Эти преиму­ щества реактора ИРТ-2000 послужили основанием для разработки типового проекта реактора для научноисследовательских целей. Созданные по типовому про­ екту реакторы ИРТ-2000 в настоящее время эксплуати­ руются в Риге, Тбилиси, Москве, Минске, Томске и других городах Советского Союза, а также в других со­ циалистических странах [474].

С целью расширения экспериментальных возможно­ стей на реакторе ИРТ-2000 в Тбилиси создан индийгаллиевый контур погружного типа на 16 500 г-экв радия, а также петли для изучения физических и химических свойств вещества под воздействием ионизирующих из­ лучений при низких температурах и установка для радиационно-нефтехимических исследований в газовой, паровой и жидкой фазах.

Реактор ИРТ-2000 отличается простотой конструкции [473]. Активная зона расположена у дна бака реактора под слоем воды толщиной 6 м, используемой в качестве замедлителя, отражателя и верхней защиты. Для обес­ печения циркуляции воды в системе охлаждения реак­ тора применен эжектор. Бак, эжектор и другие кон­ струкции внутри бака выполнены из алюминия. Боковая защита состоит из 0,5 м воды и 1,8 м тяжелого бетона. В реакторе применяют твэлы из металлокерамики диа­ метром 8 мм с покрытием алюминием толщиной 1 мм. В конструкции реактора предусмотрены эксперименталь­ ные каналы и тепловая колонка. Из 11 горизонтальных

перекрываются защитными пятисекционными шиберами. Ближайшая к активной зоне секция шибера изготов­ лена из стали и цементного камня, четыре других — из стали и парафина, к которому добавлено 5 об.% кар­ бида бора.

Радиационный индий-галлиевый контур погружен в бассейн. Первый вариант контура, изготовленный из нержавеющей стали и запущенный в эксплуатацию в 1960 г., проработал около 6000 ч, а затем был размон­ тирован в связи с обнаружившейся течью. Второй, ныне действующий, вариант радиационного контура выпол­ нен из титана, обладающего более высокими коррозион­ ными и лучшими ядернофизическими характеристи­ ками, чем нержавеющая сталь [475, 476].

162

Были изучены радиоактивные аэрозоли, удаляемые вытяжной системой специальной вентиляции из мест наиболее вероятного их образования, т. е. из простран­ ства над зеркалом воды в бассейне реактора, от кана­ лов нейтронных пучков, сухих сборок, шахты-хранилища отработанных тепловыделяющих кассет и радиоактив­ ных деталей, защитной камеры. Радиоактивные аэро­ золи, удаляемые вытяжной системой из реактора, осаж­ дались на фильтре из ткани ФПП-15-1,5, устанавливае­ мом для этой цели в камере специальной вентиляции перед стационарным аэрозольным фильтром и фильт­ рами— поглотителями летучих продуктов деления, осу­ ществляющими постоянную очистку воздуха перед его удалением в выбросную трубу. Пробы отбирали в тече­

3 -ІО“13 кюри приходится на 120 м3 воздуха, число частиц с активностью более 10-11 кюри составляет 6,2% общего числа радиоактивных частиц, а сосредоточенная на этих частицах активность — около 42% общей радиоактив­ ности частиц.

Аэрозоли имеют широкий спектр дисперсности в пре­ делах от 6,6 до 150 мкм и сравнительно невысокую удельную активность, максимальное значение которой, наблюдаемая для мелкодисперсных частиц, составляет около ІО“3 кюри{г.

Доля активности аэрозольных частиц респирабельного диапазона размеров составляет 4% суммарной активности частиц, а максимальная активность частицы в респирабельном диапазоне размеров — 4,4-ІО“13 кюри.

Как следует из рис. 5.7, экспериментальные данные достаточно хорошо описываются логарифмически нор­ мальным распределением размеров частиц с медианным диаметром <ig=18 мкм и стандартным отклонением og= = 3,1. у-Спектрометрическое изучение радиоизотопного состава 16 наиболее активных частиц с суммарной активностью 4 -ІО“10 кюри показало наличие в составе горячих частиц 59Fe, в то время как на аэрозольном

ных твэлов реактора ИРТ-2000 содержат следующие основные при­ меси (вес. %): железо — 0,15, кремний — 0,2, цинк — 0,035, медь —

ю-2.

11 163

В пробе аэрозолей вероятно присутствие и некоторого количества 51Сг. Однако определить его содержание не удалось из-за малого выхода у излУчеішя 1Іа один распад (9%) и сравнительно низкой энергии излучения

(0,32 Мэв).

Результаты исследований радиоактивного загрязне­ ния воздуха, удаляемого специальной вентиляцией, и

Рис. 5.7. Дисперсный состав радиоактивных аэрозолем в воздухе технологической вентиля­ ции ИРТ-2000.

воды бассейна реактора приведены в табл. 5.5 '. В по­ следней колонке табл. 5.5 — отношения удельных актив­ ностей данного изотопа в воде бассейна и воздуха тех­ нологической вентиляции реактора. Эти отношения для активированных продуктов коррозии нержавеющей стали “ Со, 54Мп и 58Со равны соответственно 2,6-ІО7, 3-107 и 4,54-ІО7. Если принять, что аналогичное отно­ шение для изотопа 51Сг равно среднему из приведенных значений, т. е. 3,37-ІО7, то можно оценить удельную ак­ тивность 51Сг в воздухе специальной вентиляции значе­

164

Т а б л и ц а 5.5

Изотопный состав радиоактивного загрязнения воды бассейна и воздуха, удаляемого спецвентиляцией реактора ИРТ-2000

оценочный характер, в связи с чем в табл. 5.5 они при­ ведены со знаком (?).

Интересно то, что отношение содержания 59Fe в воде бассейна и воздуха специальной вентиляции равно 3,3-ІО6, т. е. на порядок ниже аналогичных отношений для других радиоактивных изотопов, содержащихся в этих же пробах. Доля активности находящихся в пробе радиоактивных частиц равна примерно 3,6% суммарной активности пробы.

Изучение характера радиоактивного загрязнения воды бассейна показало, что нерастворимых радиоак­ тивных взвешенных частиц в воде бассейна не содер­

жится.

Отсутствие частиц нерастворимых радиоактивных взвесей в воде бассейна и повышенное содержание 59Fe в воздухе специальной вентиляции свидетельствует о том, что кроме испарения воды бассейна должен быть еще дополнительный источник аэрозолей 59Fe. Этим источником, по-видимому, служат активированные про­ дукты износа стальных секций шиберов горизонталь­

ных каналов.

Расчет на основании данных работы [471] показал^, что удельная активность, приобретаемая ближайшей

165

Из основных радиоактивных изотопов, входящих в состав ядерного горючего (235U, 238U и 239Pu), в качестве источника горячих аэрозольных частиц практическое значение имеет 239Ри, удельная активность которого со­ ставляет примерно 0,06 кюри/г.

Наряду с использованием в атомном оружии плуто­ ний применяют в качестве горючего в энергетических и двухцелевых реакторах [212] и так называемых запаль­ ных сборок твэлов, предназначенных для создания избыточной реактивности [478]. Особое значение плу­ тоний приобрел при разработке реакторов на быстрых нейтронах [450, 463, 478—480].

6.1. РЕГЕНЕРАЦИЯ ЯДЕРНОГО ГОРЮЧЕГО

Отработанные твэлы, извлеченные из активной зоны, содержат примерно равные весовые количества плуто­ ния и продуктов деления, в целом составляющие весьма небольшую часть всей массы урана, однако обусловли­ вающие их очень высокую радиоактивность. Наличие больших количеств продуктов деления в отработанных твэлах сильно усложняет процесс химической перера­ ботки и создает серьезную опасность радиоактивного загрязнения производственных помещений радиохимиче­ ского предприятия и окружающей местности [481].

Степень радиационной опасности радиохимических предприятий по сравнению с ядерными реакторами характеризуется следующими данными. При так назы­ ваемой предельно возможной аварии ядерного реактора мощностью 500 Мѳт, по сильно завышенной оценке американских специалистов, будет нанесен экономиче­ ский ущерб в 7,2 млрд, долл., в то время как неконтро­

167

лируемое высвобождение лишь 350 г ®°Sr на предприятии по переработке облученного горючего и производству радиоизотопов может привести к ущербу в 5 млрд, долл., а неконтролируемое высвобождение 2 кг 238Ри может нанести экономический ущерб в 50 млрд. долл. Аварии на радиохимических предприятиях по ряду причин, которые здесь не рассматриваются, происходят чаще, чем где-либо в атомной промышленности и технике [482].

Для извлечения плутония из низкоактивных материа­ лов обычно используют экстракцию расплавленными металлами или солями и вакуумную возгонку плутония из расплавленного урана [212]. Среди дистанционных методов извлечения металлического плутония из облу­ ченных высокоактивных твэлов наибольшее промыш­

наряду с плутонием играют важную роль некоторые осколочные изотопы, в частности ^Sr. Существенно, что удельная активность материалов на некоторых ста­ диях радиохимической переработки значительно выше начальной удельной активности облученного ядерного горючего. Например, удельная активность MSr в радио­ изотопном источнике равна 144 кюри/г, в то время как она составляет всего 6,5ДО-3 кюри!г по 90Sr в горючем ядерного реактора мощностью 500 Мет с загрузкой активной зоны 46 т двуокиси урана UO2 после кампа­ нии в 180 дней [482]. При этом специфика процесса переработки ядерного горючего такова* что до сих пор не представляется возможным полностью предотвра­ тить утечку радиоактивных веществ из технологического оборудования.

Процессы образования радиоактивных аэрозолей на радиохимических предприятиях освещены в литературе крайне скудно. Известно, что при растворении освобож­ денного от оболочек топлива происходит выделение галогенов и благородных газов — продуктов деления. Радиоактивные аэрозоли, образуемые в результате рас­ пада благородных газов, образуют тонкодисперсный аэрозоль со средним размером около 0,05 мкм [248, 484]. Однако радиоактивные частицы, появляющиеся при операциях, которые сопровождаются образованием ту­ мана и испаряющихся брызг, содержащих продукты деления высокой активности, характеризуются средними

168

размерами от 0,3 до 0,5 мкм и активностью до 10~9— 10~8 кюри!частица [485]. При этом определяющими факторами в образовании частиц являются концентра­ ция раствора и его поверхностное натяжение [9]. По­ дробных данных о характеристиках радиоактивных сдувок из аппаратов радиохимических предприятий, со­ держащих аэрозоли с жидкой дисперсной фазой, в литературе нет.

Главную опасность с точки зрения загрязнения воз­ душной среды представляет 239Ри, и изучение процессов образования аэрозолей 239Ри приобретает все более вы­ сокий удельный вес в теоретических и прикладных исследованиях радиоактивных аэродисперсных систем.

6.2. ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ В ПРОЦЕССАХ ОКИСЛЕНИЯ МЕТАЛЛИЧЕСКОГО ПЛУТОНИЯ

Плутоний обладает высокой химической активностью: в присутствии воздуха очищенная поверхность плуто­ ния постепенно темнеет, образуя интерференционные цвета. За длительное время на поверхности плутоние­ вого образца возникают продукты окисления в виде плотного, сцепленного с металлом, или рыхлого порошка [478, 486], который по объему может в десятки раз превосходить прокорродировавший металл. Скорость коррозии плутония в воздухе зависит от влажности воз­ духа. Образовавшиеся продукты коррозии плутония могут отделяться от поверхности металла и в виде аэрозольных частиц загрязнять окружающую атмосферу, создавая тем самым радиационную опасность для окру­ жающего персонала [212, 487]. При окислении обычно образуется Ри02, хотя могут одновременно присутство­ вать заметные количества РиО и Ри20з. Среди продук­ тов коррозии могут быть гидрид и гидроокись плуто­

ния [478].

Как показано в работе [487], при высоких темпе­ ратурах (свыше 300° С) интенсивность образования аэрозолей в насыщенном водяными парами воздухе приблизительно одинакова как для чистого плутония, так и для его сплава, стабилизированного в б-фазе. Зато при более низких температурах чистый плутоний образует аэрозоли в несколько раз более интенсивно, чем его б-фаза. Это, видимо, можно объяснить тем, что при.окислении чистого плутония происходит последова-

169