книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

В более поздней работе [464] те же авторы устано­ вили, что в то время как длина агрегатов из частиц UßOs может достигать 10 мкм, их толщина не превышает

0,1—0,2 мкм.

В работе [465] ядерное горючее Ри 02 и UO2 быстро нагревалось выше температуры плавления и затем под-

Р и с. 5.3. Ц еп оч еч н ы й а гр е га т , в к л ю ч а ю ­ щ ий к у б и ч еск и е ч асти ц ы Р и 0 2 и с ф е р и ­ чески е ч асти ц ы N a O H [458].

вергалось испарению в нагревателе из карбида тантала. Элёктронномикроскопическим исследованием проб аэро­ золей установлено, что агрегаты Ри 02 состоят из куби­ ческих частиц размером от 40 до 400Â, объединяющихся в извилистые цепочки длиной 1—2 мкм. Начальный среднегеометрический диаметр частиц Ри02 составлял 0,14 мкм при стандартном отклонении 2,6 и массовой

150

лись крупные сфероидальные частицы натрия, переме­

размера частиц аэрозолей с увеличением концентрации. Существенно, что с возрастанием влажности газовой

С участием одного из авторов был также выполнен ряд экспериментов по изучению дисперсных характери­ стик аэрозолей, образующихся при сгорании натрия в нагревательной печи, а также при конденсации паров различных материалов в дуговой печи [466].

Установка для сжигания состоит из электронагре­ вателя и шестикаскадного импактора, размещенных в вытяжном шкафу типа Ш-1 объемом 0,55 м3. Электро­

Образцы натрия массой от 0,1 до 20 г предвари­ тельно нагревали до 540° С, а затем сжигали, создавая массовую концентрацию аэрозолей в пределах от 2 -ІО-2 до 15 г]м3. Количество металла, осевшего на ступенях импактора, определяли с помощью стандартной мето­ дики нейтронноактивационного анализа.

Результаты экспериментов показали, что спектр размеров аэрозольных частиц натрия хорошо описы­ вается логарифмически нормальным законом, причем с увеличением массовой концентрации возрастает ме­ дианный диаметр аэрозолей. Обработка результатов серии экспериментов методом наименьших квадратов привела к степенной эмпирической зависимости между

Кроме отмеченной зависимости были получены вели­ чины коэффициентов, характеризующих скорость горе­ ния натрия р и его переход при горении в аэрозольное состояние <р. Установлено, что средние значения этих коэффициентов равны

151

Дисперсность аэрозолей, образующихся при конден­ сации паров различных материалов, изучали с помощью установки, состоящей из дуговой печи и шестикаскад­ ного импактора. Дуговая печь представляет собой два электрода, расположенных под углом 135° друг относи­ тельно друга. Нижний электрод является медным подом печи, на котором испаряют образец. Верхний электрод сделан из вольфрама и закреплен с помощью сильфона для лучшего управления горением дуги.

При реальных реакторных авариях маловероятно, чтобы материалы активной зоны и зоны воспроизвод­ ства оставались в расплавленном состоянии в течение длительного промежутка времени, поскольку они сте­ кают в более холодные зоны реактора. Поэтому время эксперимента не должно превышать нескольких минут.

На этой установке были проведены эксперименты по сжиганию вольфрама, нержавеющей стали с натрием и алюминия с натрием. Образец вольфрама представляет собой стержень диаметром 4 мм и длиной 20 мм. Для сжигания алюминия и стали с натрием были сделаны специальные контейнеры.

Полученные результаты по исследованию дисперс­ ности приведены в табл. 5.2.

Т а б л и ц а 5. 2

Результаты экспериментов по сжиганию некоторых металлов

Результаты экспериментов по сжиганию различных металлов показали, что распределение аэрозольных ча­ стиц по аэродинамическим диаметрам с хорошей точ­ ностью описывается логарифмически нормальным зако­ ном. Массовый медианный аэродинамический диаметр лежит в интервале от 0,4 до 1,3 мкм, стандартное отклонение — от 2,4 до 3,8.

Резюмируя, можно сказать, что на характеристики радиоактивнйх аэрозолей, образующихся при авариях на быстрых реакторах, влияет множество различных

152

факторов, прежде всего композиция и конструкция активной зоны и условия, сопровождающие данную ава­ рийную ситуацию (температура, давление, скорости их возрастания и т. д.). Теоретический расчет не может учесть все факторы, определяющие физическую картину образования аэрозолей, а экспериментально влияние этих факторов исследовано недостаточно. Поэтому наи­ более удобным методом получения достоверных данных о возможном масштабе аэрозольной радиационной опас­ ности при аварии любого ядерного реактора и, следо­ вательно, о необходимой системе защитных средств

являются лабораторные модельные и крупномасштаб­ ные эксперименты.

Как известно [423], на Третьей международной кон­ ференции по мирному использованию атомной энергии (Женева, 1964 г.) нашел отражение все возрастающий опыт безаварийной эксплуатации большого числа ядерных реакторов, что привело к утверждению об исче­ зающе малой вероятности крупной радиационноопасной аварии ядерного реактора, сопровождаемой воздейст­ вием на большие группы населения прилегающего района. В этой связи особо пристального внимания заслуживает изучение интенсивности образования и характеристик радиоактивных аэрозолей, образующихся при эксплуатации ядерных реакторов. С участием авто­ ров в течение 1965—1966 гг. на уран-графитовом реак­ торе Первой АЭС в Обнинске [265, 266] и типовом реакторе ИРТ-2000 в Тбилиси [431] были проведены довольно детальные исследования радиоактивных частиц, сопровождающих обычную эксплуатацию этих реакто­ ров. Выбор обследованных реакторов был основан на том, что уран-графитовый реактор Первой АЭС по­ служил прототипом при создании реакторов Белоярской и других промышленных атомных электростанций, а реактор ИРТ-2000 является типовым ядерным реакто­ ром, предназначенным для исследовательских и учебных целей.

5.4.РАДИОАКТИВНЫЕ ЧАСТИЦЫ, ОБРАЗУЮЩИЕСЯ

ВУРАН-ГРАФИТОВОМ РЕАКТОРЕ ПЕРВОЙ АЭС

Первая в мире атомная электростанция мощностью 5000 кет была введена в действие 27 июня 1954 г. Успеш­ ный опыт сооружения и эксплуатации Первой АЭС под­

153

твердил правильность идей и принципов, заложенных в ее конструкцию, и позволил приступить к сооружению Белоярской АЭС на 100 000 кет и других промышленных атомных станций с уран-графитовыми реакторами ка­ нального типа, прототипом которых явился уран-графи- товый реактор Первой АЭС [467].

Конструкция и основные физико-технические харак­ теристики реактора Первой АЭС описаны в работе [468]. Реактор представляет собой гетерогенную уранграфитовую систему, в которой замедлителем нейтронов служит графит, а теплоносителем — вода с необходи­ мыми техническими показателями. Графитовая кладка активной зоны реактора герметизирована от окружаю­ щего пространства нижней и верхней плитами и прива­ ренным к ним стальным боковым кожухом и во избе­ жание выгорания графита заполнена азотом под избыточным давлением 10—20 мм вод. ст. В отверстия графитовой кладки вставлены 128 технологических сбо­ рок, в каждой из которых имеются шесть тепловыде­ ляющих элементов. Загрузка активной зоны ураном с 5%-ным обогащением, необходимая для работы реактора

в реакторе Первой АЭС может привести диспергирова­ ние ядерного горючего и продуктов нейтронной актива­ ции конструкционных и вспомогательных элементов. Так, удельная активность ядерного горючего только по сумме изотопов ®°Sr и 137Cs за несколько суток работы реактора на полной мощности может превысить 10~3 кюри/г, а удельная активность нержавеющей стали при облучении в течение нескольких лет в активной зоне реактора только по 60Со может достигнуть ІО-2 кюри/г. Не загрязненная продуктами деления гра­ фитовая кладка имеет суммарную активность насыще­

превышающую 10~б кюри/г.

Наиболее ответственными узлами ядерного реактора, как известно, являются тепловыделяющие элементы (твэлы). Надежность работы твэлов во многих случаях определяет радиационную безопасность эксплуатации реактора. В реакторе Первой АЭС используются твэлы трубчатой конструкции, в которых тепло отводится цир-

154

а) потеря герметичности противоосколочного покры­ тия, что вызывает попадание в графитовую кладку реак­ тора продуктов деления («сухая» авария);

б) потеря герметичности внутренней трубки твэла, несущей давление («мокрая» авария), что вызывает одновременное разрушение и противоосколочного покры­ тия, из-за чего в нагретую до высокой температуры графитовую кладку вместе с водой первого контура вымываются уран и продукты деления. При этом в

«мокрой» аварии не должно происходить попадания про­ дуктов деления и урана в циркуляционный контур.

В воздухе, удаляемом из надреакторного простран­ ства по воздуховодам технологической вентиляции, воз­ можно присутствие радиоактивных аэрозолей, содер­ жащих продукты деления, которыми загрязнена кладка реактора.

Другим источником радиоактивного загрязнения воз­ духа могут быть утечки теплоносителя — воды первого контура вследствие негерметичности элементов послед­ него. В состав радиоактивных аэрозолей, образующихся при испарении этой воды, могут входить лишь активи­ рованные примеси и продукты коррозии стали 1Х18Н9Т— материала, из которого изготовлены актив­ ная зона, стенки трубопроводов и арматура первого контура.'

Были исследованы радиоактивные аэрозоли, посту­ пающие в воздуховоды технологической вентиляции уран-графитового реактора Первой АЭС, обслуживаю­ щей околореакторное пространство. В 6063 м3 исследо­

духа, удаляемого по воздуховоду. Доля радиоактивно­ сти, сконцентрированная на отдельных аэрозольных частицах, не превышает 1,4% суммарной долгоживущей ß-активности аэрозолей. На рис. 5.4 и 5.5 показаны

155

Р и с. 5.4. С п ек тр у -и зл у ч ен и я д о л г о ж и в у щ и х р а д и о а к т и в н ы х а э р о зо л е й и з в о з д у х а т е х н о ­ логи ч еско й в ен ти л я ц и и р е а к т о р а .

спектры у-излучепия радиоактивных аэрозолей и отдель­ ной горячей частицы, измеренные на сцинтилляционном гамма-спектрометре. В то время как долгоживущая радиоактивность аэрозолей в воздуховодах была обус­ ловлена изотопами 60Со (5,3 года), 58Со (71,3 дня) и 54Мп (291 день), в составе всех выделенных из пробы горячих частиц обнаруживается только ®°Со.

Данные о дисперсности радиоактивных аэрозольных частиц в вероятностно-логарифмической сетке приведены

'Суммарная дмя частиц, %

Р и с . 5.6. Д и сп е р с н ы й с о ст ав р а д и о а к т и в н ы х а э р о з о ­ л ей в в о зд у х е тех н о л о ги ч еск о й в ен ти л я ц и и р е а к т о р а П ер в о й А Э С .

на рис. 5.6. Как следует из этого рисунка, эксперимен­ тальные точки достаточно хорошо ложатся на прямую линию, соответствующую логарифмически нормальному распределению размеров частиц со среднегеометриче­ ским диаметром dg= 21,4 мкм и стандартным отклоне­ нием erg = 2,2.

Таким образом, горячие частицы, возникающие при работе уран-графитового реактора с водяным охлажде­ нием, состоят из активированных продуктов коррозии конструкционных материалов и обнаруживаются в основ­ ном в составе крупнодисперсной пыли.

Обнаружение ^Со в составе горячих частиц, удаляе­ мых из реактора, позволило установить, что основным источником их являются утечки воды первого контура.

157

Изучение изотопного состава долгоживущего радио­ активного загрязнения воды первого контура показало, что оно обусловлено радиоактивными продуктами кор­ розии нержавеющей стали — 60Со, “ Со и мМп, которые находятся в воде как в растворенном состоянии, так и

вформе коллоидов и мелкодисперсных взвесей. Особый интерес представляет доля радиоактивности,

связанная с нерастворимыми продуктами коррозии, кото­ рые находятся в воде первого контура в виде мелко­ дисперсных взвесей: при переходе этих продуктов в аэро­ зольное состояние могут образовываться горячие радио­ активные частицы. Для определения размера и актив­ ности отдельных взвешенных в теплоносителе радиоак­ тивных частиц проба воды первого контура была про­ фильтрована через фильтр из ткани ФПА, который за­ тем просветляли с помощью нескольких капель дихлор­ этана с добавкой 10%-ного этилового спирта; далее использовали обратимое проявление жидкой эмульсии, как это делали при анализе аэрозольных проб (см. гл. 3). Активность и размер обнаруженных радиоактив­ ных частиц измеряли обычным способом. В пробе воды объемом 125 мл было обнаружено 40 радиоактивных частиц с активностью от 6- ІО-12 до 2,5-10"10 кюри. Опре­ деление размеров 14 радиоактивных частиц, выделенных из воды первого контура, показало, что 11 частиц имеют размеры в пределах 7,3—14,6 мкм, остальные три ча­ стицы— в пределах 14,6—21,9 мкм. Активность про­ дуктов коррозии, входящая в состав частиц радиоактив­ ных взвесей, составила 5,1% общей активности воды. Радиоактивность отдельных частиц, как показала у-спек- трометрия их излучения, обусловлена изотопом 80Со 1.

Результаты расчетной оценки вклада основных долго­ живущих компонентов нержавеющей стали 1Х18Н9Т в общую активность продуктов коррозии активизирован­ ного материала активной зоны реактора приведены в табл. 5.3.

1 П о д а н н ы м с п е к т р ал ь н о го а н а л и за , с о д е р ж а н и е о к и сл о в в п р о ­

н еп р и м ен и м ы м и к о тд ел ь н ы м ч а с ти ц ам р а д и о а к т и в н ы х в зв ес е й .

158

приходится на долю 60Со. Экспериментальные значения максимальной и средней активности радиоактивных взвешенных частиц составляют соответственно 0,17 и 0,004 кюри/г. Более высокое по сравнению с ожидаемым значение максимальной удельной активности объяс­ няется повышенным по сравнению с расчетным (0,3%) содержанием 59Со в некоторых образцах стали 1Х18Н9Т (по данным металловедов Физико-энергетического ин­ ститута, примесь 59Со в нержавеющей стали колеблется в пределах от 0,02 до 0,8 и даже до 1%)- К моменту отбора проб довольно много твэлов пребывало в актив­ ной зоне реактора менее одного года (около 50%). Для таких твэлов вклад 54Мп и 58Со в общую активность стали должен достигать 25% (см. табл. 5.3), а для ®°Со соответственно снижается до 75%. Полученные опытные данные о радиоизотопном составе радиоактивных взве­ сей в воде первого контура и горячих аэрозольных частиц показывают, что относительный вклад ®°Со суще­ ственно выше. Это может объясниться следующими

причинами:

а) более высоким содержанием 59Со в стали; б) избирательным переходом некоторых элементов,

входящих в состав стали (например, марганца F471]), в растворенное состояние;

159