книги из ГПНТБ / Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии

Т а б л и ц а 3.3

Последовательность и режимы операций обратимого проявления ядерной эмульсии типа Р

100

*1 Температура растворов 17—18° С.

*2 Чтобы избежать чрезмерного размягчения желатинового слоя и, сле­ довательно, опасности его повреждения, промывки вплоть до фиксирования проводят в уксусной ванне. С этой же целью температуру обрабатывающих растворов поддерживают постоянной.

*3 Раствор нестоек и поэтому готовится непосредственно перед исполь­ зованием.

*4 После промывки с поверхности препаратов мокрой ватой целесообразно удалить остатки воды. Удаление капель необходимо проводить тщательно и аккуратно, чтобы не повредить эмульсионный слой.

При использовании электрической лампы 75 вт, расположенной на рас­ стоянии 1—2 м от эмульсионного слоя.

Сушат препараты в обычных условиях в вертикальном положении. После такой обработки фотослой становится коричневым и прозрачным. На этом фоне остаются ма­ ленькие светлые пятна, легко обнаруживаемые при предварительном просмотре препарата под микроскопом при малом увеличении. В центре бесцветного прозрач­ ного круга при большом увеличении видна радиоактив­ ная частица (рис. 3.4).

Другая методика обратимого проявления требует использования более дорогих реактивов, но дает суще­ ственную экономию времени (табл. 3.4).

Размер радиоактивных частиц определяют путем их непосредственного визуального измерения под микроско­ пом МБИ-3, МБИ-6 и др. При предварительном просмот­ ре препарата с целью обнаружения светлых пятен с ра­ диоактивными частицами рекомендуется работать с оку­ ляром Х7 и объективом ХІО (диаметр поля зрения около 1,7 мм). Измерения размеров радиоактивных ча­

Большее увеличение требуется лишь для измерения раз-

101

меров частиц менее 1 мкм, которые встречаются сравни­ тельно редко.

Размеры частиц находят с помощью окуляра Х7. Предварительно определяют цену деления этой шкалы с помощью объект-микрометра, цена деления которого

С помощью препаратоводителя микроскопа подводят Одну сторону частицы к любому делению шкалы и оп­ ределяют, сколько делений шкалы занимает эта части­ ца. Поскольку исследуемые частицы часто имеют непра­ вильную форму, то измеряют максимальный £>макс и минимальный 2)мин диаметры видимой плоской проек­ ции частицы.

102

Т а б л и ц а 3.4

Последовательность и режимы операций ускоренного обратимого проявления ядерной эмульсии типа Р

долгого времени Смешивать эти растворы нужно непосредственно перед ис­ пользованием обращающего раствора. Смешанный обращающий раствор бы-

Опыт работы показал, что для получения светлого поля, достаточного для микроскопического изучения ра­ диоактивной частицы, необходимо время экспонирования ядерной эмульсии типа Р, в течение которого в частице происходит несколько тысяч распадов. Например, вокруг частицы диаметром 9,3 мкм и активностью 3- 10~13 кю­ ри после двухдневной экспозиции (что соответствует примерно 2000 ß-распадов) образовался светлый круг диаметром около 12 мкм, что достаточно для ее надеж­ ной идентификации.

Нижний предел идентификации при двухдневной экс­ позиции составляет (2-1-3) -К Н 3 кюри.

поскольку большинство частиц, как тела трех измере­ ний, ложатся на плоскую поверхность своей большей проекцией.

Из опубликованных данных (см., например, работу [324]) известно, что измерения размера частиц с по­ мощью микроскопа дают завышенные значения по срав­ нению со значениями, рассчитанными но скорости осе­ дания.

Однако, несмотря на вносимые неточности и трудо­ емкость, определение размеров осажденных радиоактив­ ных частиц с помощью микроскопа следует признать наиболее приемлемым в условиях, когда из-за крайне низких концентраций радиоактивных частиц в исследуе­ мом воздухе требуется осаждение аэрозолей из очень больших объемов, а такое положение, как уже указыва­ лось, наиболее часто встречается на практике.

Методика авторадиографического определения разме­ ра и активности отдельных частиц в настоящее время незаменима при исследовании аэрозольных проб, ото­ бранных индивидуальными пробоотборниками.

Помимо дисперсности радиоактивных частиц методи­ ка позволяет определять цвет частиц и структуру их по­ верхности, а в случае кристаллического строения — показатель преломления и двойное лучепреломление микрокристаллов аэрозольных частиц и другие свой­ ства.

104

3.5. ОЦЕНКА ХАРАКТЕРА РАСПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ

Ранее уже указывалось, что для характеристики сте­ пени биологической опасности и выяснения механизма возникновения радиоактивных аэрозолей весьма важны данные о распределении радиоактивных частиц по от­ дельным фракциям размера. При решении ряда теоре­ тических и прикладных аэрозольных проблем пользо­ ваться экспериментальными кривыми распределения ча­ стиц но размерам не всегда удобно. В этих случаях ис­ следователи стремятся получить для функции распреде­ ления аналитическое выражение, в той или иной мере аппроксимирующее экспериментальные результаты.

Многие авторы, изучавшие дисперсность широкого класса радиоактивных аэрозолей, отмечали, что экспе­ риментальные данные вполне хорошо аппроксимируются логарифмически нормальным законом распределения размеров радиоактивных частиц. Подобно нормальному распределению, логарифмически нормальное распреде­ ление полностью определено, если известны параметры

Весьма подробно логарифмически нормальное распреде­ ление рассмотрено в работе L325],

До недавнего времени практика аэрозольного конт­ роля опиралась на рекомендации МКРЗ (1959 г.), рас­ сматривающие в качестве «стандартного аэрозоля» аэро­ дисперсную систему с аэродинамическим массовым диа­ метром, равным 1 мкм, для которой отложение в ниж­ них отделах легких соответствует 12,5%. Основное вни­ мание уделяли измерению концентрации радиоактивных веществ в воздухе, а оценку дисперсности аэрозоля счи­ тали не обязательной.

■Однако в последние годы происходит резкая перемена в организации аэрозольного контроля, чему в немалой степени способствовали рекомендации проблемной груп­ пы МКРЗ по динамике легких (1966 г.). Согласно пред­ ложенной модели отложение аэрозольных частиц в раз­ личных разделах органов дыхания почти целиком опре­ деляется аэродинамическим медианным диаметром рас­ пределения активности (или массы) частиц dag и лишь в незначительной степени зависит от значения стандарт­ ного отклонения ая наблюдаемого логарифмически нор­

105

мального распределения для большинства встречающих­ ся в практике значений ag К

Необходимость знания достаточно точного значения аэродинамического массового диаметра заключается в том, что при одной и той же концентрации радиоактив­ ных аэрозолей во вдыхаемом воздухе и одинаковом вре­ мени экспозиции отложение радиоактивного материала в верхних дыхательных путях может различаться более чем в 2,5 раза, а в альвеолах — до 10 раз, в зависимо­ сти от размеров аэрозолей, реально встречающихся в производственных условиях [327]. В частности, значения аэродинамического медианного диаметра распределения частиц по активности dag на плутониевых предприятиях Великобритании составляют 2,5—11 мкм, что вызывает отложение в альвеолярной области в диапазоне от 9 до 3,9% вместо 12,5% согласно рекомендациям МКРЗ (1959 г.) [328]. Таким образом, формальное сравнение уровней загрязнения воздушной среды с действующими значениями предельно допустимых концентраций вносит в этих условиях существенный коэффициент запаса — от

1,5 до 3.

Предпочтение, отдаваемое многими исследователями логарифмически нормальному распределению размеров частиц, объясняется не только соображениями удобства оценки степени радиационной опасности аэрозолей по модели МКРЗ (1966 г.), а также удобством решения ря­ да других практических задач: оно связано с физиче­ ской сущностью образования аэрозольных систем.

Наиболее распространено в атомной технике образо­ вание радиоактивных аэрозолей в результате процессов диспергирования радиоактивных материалов, при кото­ рых распределение частиц по размерам асимптотически стремится к логарифмически нормальному 1213]. Во многих случаях радиоактивные аэрозоли образуются в результате конденсации и коагуляции радиоактивных ма­ териалов, находящихся в форме паров, а функция рас­ пределения частиц по размерам при конденсационно­ коагуляционных процессах также описывается логариф­ мически нормальным законом [329]. Обработка обшир-1

1 Тем не менее определение параметра og часто бывает необхо­ димо, например, при оценке количества радиоактивности, остающей­ ся в легких в нерастворенном состоянии спустя некоторый промежу­ ток времени после поступления, и в конечном итоге суммарной дозы облучения [326].

106

ного экспериментального материала (см. гл. 5—7 на­ стоящей книги) убедительно подтверждает, что данные о дисперсности радиоактивных аэрозолей, образующихся при различных работах с радиоактивными веществами и эксплуатации установок атомной техники, хорошо ап­ проксимируются логарифмически нормальным законом.

Интересную трактовку области применимости лога­ рифмически нормального закона дал Котлер [330].

В общем случае

или в случае ограниченного числа частиц N

при этом

т. е. dg служит медианой распределения: половина всех частиц имеет размер больше dg, другая половина — меньше dg\ ag — стандартное отклонение, определяемое формулой

или для N частиц

N

1=1

(среднеквадратическое отклонение логарифма размера). Проверка применимости логарифмически нормально­ го закона значительно упрощается при использовании ве­ роятностно-логарифмической сетки, в которой по оси абсцисс нанесена вероятностная шкала, а по оси орди­

нат— логарифмическая [325].

Часто при исследованиях представляет интерес не только распределение самих частиц по размерам, но и связанной с ними активности и других производных ве­ личин. В случае логарифмически нормального распреде­ ления размеров частиц производные распределения бу­ дут также логарифмически нормальными с той же ве­

107

личиной стандартного отклонения оя, т. е. все производ­ ные распределения в вероятностно-логарифмической,

lg dgV = lg dg + 2,3026v lg2^ ,

и тем же стандартным отклонением сгя.

При известных параметрах логарифмически нормаль­ ного распределения соотношения для ѵ=2 и ѵ = 3 могут быть использованы для характеристики средней поверх­ ности и среднего объема частиц. В тех же случаях, ког­ да радиоактивность частиц пропорциональна их массе или поверхности, эти соотношения будут характеризо­ вать размер частиц с активностью, равной средней ак­ тивности частиц распределения.

Следует заметить, что в некоторых случаях распреде­ ление аэрозольных частиц по размерам может иметь два и более максимума. Например, распределение по разме­ рам коагулирующих аэрозолей может быть бимодальным

[332] . Бимодальное распределение размеров частиц, со­ держащих 239Ри, отмечено в аэрозольных пробах, кото­ рые были отобраны в помещениях трех ханфордских атомных заводов, где выделяют металлический плутоний из облученного топлива [333]. Обобщенное уравнение для описания бимодальных распределений размеров ча­ стиц предложено в работе [334]. Однако с точки зрения радиационной защиты намного удобнее интерпретация бимодального распределения размеров аэрозольных ча­ стиц в виде определенной комбинации логарифмически нормальных распределений, так как такое представле­ ние позволило бы рассчитать задержку и поведение ча­ стиц с помощью модели легочной динамики, описанной в гл. 1. Полуэмпирический метод представления бимо­ дального распределения в виде комбинации двух лога­ рифмически нормальных распределений описан в рабо­ те [335], а его применение к анализу распределения по размерам плутониевых аэрозольных частиц — в работе

[334].

Котлер 144] показал, что в случае логарифмически нормального распределения более надежна не графиче­ ская, а математическая обработка экспериментальных

108

данных. Вопрос о точности и надежности математиче­ ской оценки параметров логарифмически нормального распределения, т. е. о том, в каких доверительных гра­ ницах находятся «истинные» (априорно заданные) зна­ чения параметров dg и og при определенном значении доверительной вероятности, был рассмотрен одним из ав­ торов [336].

Пусть имеется система аэрозольных частиц (не обя­ зательно радиоактивных) с логарифмически нормальным распределением размеров частиц со среднегеометриче­ ским диаметром dg и среднеквадратическим (стандарт­ ным) отклонением ag. Если тем или иным способом изме­ рены размеры N аэрозольных частиц, то, рассматривая систему этих измерений как выборку из генеральной совокупности, можно приблизительно оценить парамет­ ры генеральной совокупности, приравняв их к выбороч­ ным параметрам:

Автор работы [336], используя известные методы ма­ тематической статистики [337—339], рассчитал довери­

рительной вероятности в зависимости от количества из­ меренных частиц для значений выборочного стандартного отклонения ß= 1,5; 2; 3; 5; 10 (рис. 3.5).

С помощью кривых на рис. 3.5 легко оценить со­ вместимые с опытом доверительные границы среднегео­ метрического диаметра dg,если параметры распределе­ ния, оцененные из выборки численностью N, равны со­ ответственно d и ß. Пусть, например, при УѴ= 200 d= = 1 мкм и ß= 2. Тогда, как следует из рис. 3.5, 0,92<

— <1,09, т. е. с 90%-ной доверительной вероятностью, d

можно ожидать, что «истинный» среднегеометрический диаметр лежит в пределах 0,92 MKM<dg< 1,09 мкм.

Для оценки совместимых с опытом доверительных границ истинного стандартного отклонения ag при задан­

109