3 курс / Гигиена / Физико_химические_характеристики_промышленных_альфа_излучающих_аэрозолей

Численные значения метрологических характеристик метода выполнения измерений составляют:

эффективность регистрации – 20±0,19%; фон установки СИЧ – 0,021±0,0019 с-1;

нижний предел детектирования – 0,19 Бк для 241Am и 15 Бк для изотопов Pu. Геометрия измерений приведена на рисунке 2.4.

Детектор

Рисунок 2.4 – Геометрия измерений активности 241Am и изотопов Pu на фильтрах

Измерения суммарной альфа-активности изотопов плутония и америция в пробах аэрозолей проводили радиометрическим методом в слое твердого сцинтиллятора ZnS(Ag) на многоканальном низкофоновом альфа-радиометре РИА-20. Фильтры сжигали в муфеле, осадок озоляли азотной кислотой в присутствии перекиси водорода. Изотопы плутония и америций осаждали с BiPO4, осадок смешивали с люминофором ZnS(Ag), переносили смесь в измерительную кювету диаметром 25 мм (толщина слоя 30 мг/см2) и проводили измерение на РИА-20. При расчете содержания изотопов плутония и америция в пробе учитывают уровни «фоновой» альфа-активности, вносимой с реактивами и материалами при выполнении анализа.

Альфа-активность изотопов плутония и америция (A, Бк) в счетном образце рассчитывали по формуле:

где: N – скорость счета препарата на кювете, с-1;

Nфк – скорость счета фона канала радиометра, с-1;

e – Эффективность регистрации альфа-излучения в канале радиометра, с-1 × Бк-1; Аф – «фоновая» альфа-активность в пробе фильтра, Бк;

R – химический выход изотопов плутония и америция, равный 0,85 доли.

80

Абсолютное значение суммарной погрешности результата измерения D (Бк) рассчитывается в зависимости от активности изотопов плутония и америция А (Бк) в счетном образце по формуле:

D = 1,066×10-3 + 0,1887×А

Границы относительной суммарной погрешности измерения активности плутония на уровне НПДИ, соответствующего 4 мБк/проба в пробе фильтра, не превышают ±55% при заданной доверительной вероятности Р=0,95.

Для измерений использовался низкофоновый многоканальный альфа-радиометр РИА-20, аттестованный в установленном порядке в ВНИИФТРИ, со следующими метрологическими характеристиками:

средняя по каналам фоновая скорость счета – 9×10-3 с-1; средняя по каналам эффективность регистрации – 93%; предел допустимой основной погрешности – 16%;

нижний предел измерения активности за время экспозиции 8 часов – 4×10-3 Бк. Для определения изотопного состава плутония использовали для анализа целый

фильтр или любая его часть в зависимости от ожидаемого уровня активности 241Am и суммы изотопов Pu на фильтре, измеренной гамма-спектрометрическим методом. После сухого и влажного озоления осадок обрабатывали смесью HNO3+HF для удаления SiO2 и переводили в раствор разбавленной 1М HNO3 для определения начальной суммарной активности (Am+Pu) на фильтре. Оценку начальной активности проводили в аликвоте раствора радиометрическим методом на низкофоновом альфа-радиометре РИА-20. Основываясь на результатах измерения начальной альфа-активности, для химического разделения радионуклидов отбирали аликвоту (из оставшегося раствора) активностью на уровне несколько десятых долей Бк (не более 0,5 Бк в пробе) и вводили известное количество активности радиоактивной метки 243Am для контроля химического выхода Pu.

Химическая подготовка проб для измерения включала следующие стадии:

–анионообменное разделение Pu и Am (и U) на смоле AG 1-4X (100-200 меш);

–выделение Am экстракционно-сорбционной очисткой с помощью Д2ЭГФК (ди- 2-этилгексил-фосфорная кислота) и анионита AG MP-1 для освобождения Am от примесей;

–подготовка счетных образцов америция и плутония методом электролитического осаждения из электролита 0,75М H2SO4 на стальные полированные диски диаметром 17,5 мм.

Для учета вклада фоновой альфа-активности, вносимой с реактивами и химической

посудой в ходе анализа, провели измерение фоновых проб.

81

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

где: Aм – активность внесенной метки, Бк;

Nм – скорость счета импульсов в области спектра альфа-излучения метки 242Pu вместе с фоном, с-1;

Nфм – скорость счета импульсов фона спектрометра в области спектра альфа-излуче- ния метки 242Pu, с-1;

Ni – скорость счета импульсов в области спектра альфа-излучения измеряемого изотопа вместе с фоном, с-1;

Nфi – рассчитывается согласно программе ALPHAVISION как суммарная скорость счета импульсов фона в области спектра альфа-излучения измеряемого изотопа, учитывающая фон спектрометра Nф0, с-1;

Axi – фоновая активность, измеренная на альфа-спектрометре в области альфа-спектра каждого из измеренных изотопов Pu, Бк.

Длительность химического анализа для определения активности Pu в озоленной пробе – 7 дней, Am – 14 дней.

2.2. Результаты исследований

Всего за время проведения исследований дисперсного состава промышленных альфа-излучающих аэрозолей с использованием импактора было проведено более 150 отборов проб аэрозолей и проанализировано 36. Характеристики отборов проб приведены в таблице 2.4.

Из воздуха рабочих помещений завода РТ было отобрано 16 проб, а из воздуха рабочих помещений плутониевого производства – 20 проб. Отбор проб проводился в период с 2004 года по 2013 год.

Отобранные пробы были подвергнуты гамма-спектрометрическому и альфа-спек- трометрическому анализу для определения присутствия в них 241Am [6]. Гамма-спектро- метрический анализ показал, что часть отобранных проб имели низкую (меньшую НПДИ метода) активность по Am и непригодны для дальнейшего изучения. Из 36 отобранных в различных местах проб только 26 имели активность, достаточную для измерения активности 241Am и определения АМАД по данному нуклиду.

Отдельно были рассмотрены отборы проб работниками ООТ и РБ 20 завода для исследования дисперсного состава аэрозолей воздуха рабочих помещений 20 завода в

82

2012–2013 гг. (по 3 пробы в году, всего 6 проб). Конкретное место отбора проб неизвестно, но известно, что в 2012 году пробы отбирались в 117 цехе.

Таблица 2.4 – Характеристика проб, использованных для изучения дисперсного состава промышленных альфа-излучающих аэрозолей

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Примечание *): – 17 – 17 отделение завода РТ;

–117 – 117 отделение плутониевого завода;

–газооч. – пробы воздуха из системы вентиляции и газоочистки воздуха рабочих помещений 17 отделения завода РТ;

–лит. – пробы воздуха литейного отделения плутониевого завода;

–мех. – пробы воздуха механического отделения плутониевого завода;

–УПФ – пробы воздуха участка подготовки форм;

–боксы – участок загрузки.

2.2.1. Дисперсность альфа активных аэрозолей завода РТ

Результаты измерения активности 241Am, задержанной на каскадах импактора при отборе проб воздуха рабочих помещений завода РТ приведены в таблице 2.5. Исследование распределения активности 241Am и изотопов плутония, отложившихся на каскадах импактора, позволяют сделать ряд заключений, касающихся дисперсного состава промышленных альфа-излучающих аэрозолей.

Таблица 2.5 – Распределение активности 241Am(Бк) по каскадам импактора и рассчитанный по этим данным АМАД аэрозолей воздуха помещений завода РТ

84

Из таблицы 6 следует, что суммарная по всем каскадам импактора активность 241Am изменялась в широких (более трех порядков величины) пределах. Так, активность 241Am, зарегистрированная в пробе № 32, составила 2,4 Бк, в то время, как активность 241Am в пробе № 29 оказалась равной 7278 Бк. Столь значительное различие не может быть объяснено только различием продолжительности отбора проб (60 мин проба № 32 и 90 мин – проба № 29). Более важную роль играло изменение в период отбора проб объемной активности альфа-излучающих аэрозолей. Последнее, по-видимому, объясняется тем, что в процессе отбора в помещениях 17 отделения завода РТ проводились ремонтные работы различного характера и масштаба, сопровождавшиеся разными уровнями загрязнения воздуха в зависимости от характера работ.

Общей особенностью результатов измерений для большинства проб, отобранных из вентиляционного воздуха, является покаскадное (в зависимости от размера частиц) снижение активности 241Am отобранных аэрозолей. Чем меньше размер на каскаде, тем меньшая доля суммарной по всем каскадам импактора активности 241Am с ними связана (рисунок 2.5).

Рисунок 2.5 – Типичное распределение активности 241Am по каскадам импактора. Пробы аэрозолей воздуха рабочих помещений завода РТ

85

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Исключением является один случай, когда основная активность (99%) 241Am в пробе аэрозолей № 35 была обнаружена на третьем каскаде. Столь высокое значение активности радионуклида на данном каскаде возможно обусловлено присутствием в пробе так называемой «горячей частицы». После элиминации рассматриваемого результата измерений и гистограммной перенормировки распределение приняло более привычный вид (рисунок 2.6).

Рисунок 2.6 – Сравнение распределений активности 241Am по каскадам импактора. Пробы аэрозолей воздуха рабочих помещений завода РТ

Вакуумная разводка штатной системы отбора проб в рабочих помещениях отделения 17 завода РТ не всегда обладала разряжением, достаточным по расходу воздуха для корректного отбора проб аэрозолей, необходимого для анализа их дисперсного состава. Последнее привело к тому, что из воздуха рабочих помещений было отобрано только две пробы, которые имели значения активности Am, достаточные для проведения измерений на уровне, превышающем чувствительность метода выполнения измерений.

Разница вида распределений по каскадам активности 241Am, связанной с аэрозольными частицами, отобранными в вентиляционном воздухе и в воздухе рабочих помещений, показывает, что в первом случае крупные частицы вносят гораздо больший вклад в суммарную активность пробы аэрозолей, чем во втором (рисунок 2.7). Практически для всех проб аэрозолей, отобранных из вентиляционного воздуха, наблюдалось закономерное снижение доли (от суммы по всем каскадам) активности суммы изотопов плутония в зависимости от размера частиц. По мере снижения размеров частиц уменьшалась доля суммарной активности радионуклидов, которая была связана с ними (рисунок 2.8).

86

Таким образом, большая часть активности суммы изотопов плутония в аэрозолях вентиляционного воздуха была связана с относительно крупными частицами. В рассматриваемых пробах более 70% активности относилось к частицам, которые имели размер, превышавший 6,6 мкм.

Рисунок 2.7 – Сравнение распределений активности 241Am в пробах аэрозолей вентиляционного воздуха и воздуха рабочих помещений

Рисунок 2.8 – Распределение активности изотопов плутония по каскадам импактора в долях от суммы

В таблице 2.6 приведены результаты исследований отношения активности 241Am к суммарной активности альфа-излучающих радионуклидов (241Am+сумма изотопов плутония) для всех проб аэрозолей, активность которых была достоверно измерена гамма-спек- трометрическим методом.

87

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Таблица 2.6 – Отношение активности 241Am к суммарной активности альфа-излучающих радионуклидов в пробах с завода РТ

Графическая иллюстрация связи между активностью 241Am и суммы изотопов плутония приведена на рисунке 2.9.

Проба № 1 Проба № 31 Рисунок 2.9 – Связь между активностью 241Am и суммарной активностью

изотопов плутония

Данные, приведенные в таблице 7 и на рисунке 9, позволяет сказать, что соотношение значений активности 241Am и суммы изотопов плутония, измеренных гамма-спектро- метрическим методом, от пробы к пробе не меняется существенным образом. Об этом свидетельствуют не только вклад 241Am в суммарную активность, который меняется от пробы к пробе в пределах от 0,18 до 0,24, но и значения стандартного отклонения, которые меняются в пределах от 0,39 до 0,84. Соотношение значений активности 241Am и суммы изотопов плутония также мало меняется по мере изменения значения АМАД аэрозолей.

88

Отсюда можно сделать вывод о возможности распространения результатов измерения АМАД по 241Am на сумму изотопов плутония.

2.2.2. Дисперсность альфа активных аэрозолей плутониевого завода

Анализ результатов измерения активности 241Am в аэрозолях, отобранных из воздуха рабочих помещений плутониевого завода, показал, что по всем каскадам активность 241Am в сравнении заводом РТ существенно ниже и меняется в относительно малых пределах. Данное обстоятельство, по-видимому, связано с тем, что в период отбора проб на плутониевом заводе не происходило нештатных или аварийных ситуаций, а также не проводились ремонтные со вскрытием основного технологического оборудования.

Результаты гамма-спектрометрического измерения гамма-активности в пробах аэрозолей воздуха рабочих помещений плутониевого производства приведены в таблице 2.7.

Таблица 2.7 – Распределение активности 241Am(Бк) на каскадах импактора и АМАД аэрозолей воздуха помещений плутониевого завода

Суммарная активность пробы № 25 составила 1,3 Бк (таблица 2.7), а активность пробы № 14 – 21 Бк. Распределение активности 241Am по каскадам импактора, характеризующее дисперсный состав аэрозолей демонстрирует закономерное (аналогично заводу

89

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/