Влияние облучения на механичесие свойства
.pdfИЗМЕНЕНИЕ МЕХАНИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ПОД ВЛИЯНИЕМ ОБЛУЧЕНИЯ
В общем случае, в зависимости от температуры, облучение вызывает: -повышение предела текучести и пределапрочности; -снижение пластичности;
-увеличение критической температуры перехода из хрупкого в вязкое состояние; -размерные изменения деталей за счет радиационной ползучести.
Изменение прочностных характеристик при низких и умеренных температурах облучения (~ 0,25Tпл ) в зависимости от флюенса можно представить в виде кривой, условно разделив ее на
три области.
I – инкубационный период, когда прочностные характеристики практически не меняются; II – область интенсивного возрастания прочностных свойств; III – область незначительного изменения свойств металлов с ростом флюенса. Продолжительность каждого периода определяется исходными свойствами облучаемого материала и условиями облучения.
Рис. 1. Обобщенный вид зависимости изменения прочностных свойств ГЦК-металлов от флюенса нейтронов
При этом прирост предела текучести т от флюенса можно описать формулой
т АtФn1/ 3 ,
где At - коэффициент, зависящий от температуры облучения; Фn - интегральный поток нейтронов
(флюенс) в единицах 1018 н/см2 ; t - время облучения.
Относительно природы явления радиационного упрочнения (РУ) к настоящему времени утвердились два механизма. В одном из них упрочнение связывается с созданием стопоров для движущихся дислокаций, в другом с образованием дефектов-барьеров для движущихся дислокаций. В сплавах РУ может быть вызвано также частицами фазовых выделений.
Слабые барьеры |
Промежуточные |
Сильные |
F 0,2 b2 |
барьеры |
барьеры |
|
0,2 b2 F 0,5 b2 |
F 0,5 b2 |
|
|
|
Растворенные |
Примеси внедрения в |
Петли Франка |
атомы в ГЦК |
ОЦК материалы |
Поры |
металлах |
|
Дисперсные |
Вакансионные |
Малые петли |
выделения |
кластеры |
|
|
В интервале 0,35-0,55 Тпл (350-6000С для сталей) дефект облучения снижается, что связано главным образом с частичным отжигом дефектов, образующихся в процессе облучения.
Оказалось, что материалы с ОЦК-структурой, а также стали на ферритной основе более чувствительны к облучению. Пластичность некоторых важных материалов в результате облучения большими флюенсами нейтронов уменьшается в десять раз. При этом, изменение характеристик пластичности, в зависимости от условий облучения (флюенса и температуры облучения) происходит по закономерностям близким к полученным при изучении РУ. Это явление получило название – НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЕ РАДИАЦИОННОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ.
РАДИАЦИОННАЯ ПОЛЗУЧЕСТЬ МЕТАЛЛОВ
Рассмотренные ранее механические свойства материалов, как правило, определяются после облучения при активном нагружении и поэтому, в соответствии с установившейся терминологией, называются кратковременными механическими свойствами. Эффект облучения в таких условиях проявляется косвенно, через радиационно-индуцированное изменение структурного или фазового состояния материала, т.е. если говорить строго, то при активном нагружении ранее облученных образцов определяется влияние на механические свойства не самого облучения, а вызванного с помощью облучения изменения структурного состояния материала.
Гораздо более реальной, а значит и практически важной, является ситуация, реализуемая в условиях испытания на ползучесть под облучением. Именно в таких условиях работы в напряженном состоянии находятся очень многие узлы ЯЭУ, причем их размерная стабильность является весьма важным и жестким требованием. Хотя физическая сущность влияния облучения остается прежней, наличие приложенного внешнего напряжения, действующего одновременно с облучением, должно приводить к появлению специфических особенностей радиационного воздействия.
В общем случае ситуация такова: облучение создает в материале большое количество точечных дефектов, концентрация которых на несколько порядков превышает равновесную при данной температуре. Далее эти дефекты могут аннигилировать, рекомбинировать на уже существующих в материале стоках (границах зерен, дислокациях) или агломерироваться в некие комплексы (дислокационные петли). В свою очередь, эти петли становятся дополнительными стоками для радиационных точечных дефектов. Т.к. за явление ползучести (накопление пластической деформации во времени) ответственно движение дислокаций, то в основе влияния облучения на эти характеристики жаропрочности должен лежать процесс взаимодействия РТД с ансамблем уже существующих и вновь образующихся дислокаций.
Экспериментально установлено, что одной из главных причин изменения размеров деталей и узлов АЗ, является ползучесть, которая значительно усиливается под облучением. В частности,
при температурах испытания ниже ~0,45 Tпл радиационная ползучесть значительно выше ползучести термической. При температурах ~ 0,45-0,55 Т пл вклады радиационной и термической ползучести, сравнимы. При высокотемпературном облучении (выше 0,55 Tпл ) деформация
материалов под напряжением, главным образом, определяется процессом термической ползучести.
Согласно современным представлениям, радиационная ползучесть реализуется в результате стимулированного напряжением движения дислокаций, включающего в себе консервативную и неконсервативную составляющие. Очевидно, что облучение влияет и на ту, и на другую. С одной стороны, кластеры и дислокационные петли, образующиеся в процессе облучения, становятся барьерами на пути скользящих дислокаций и тем самым замедляют процессы деформации. С другой стороны, создаваемые в большом количестве радиационные точечные дефекты способствуют переползанию краевых дислокаций и, следовательно, ускоряют процесс деформации под напряжением. Последний эффект в области умеренных температур, когда радиационные точечные дефекты (РТД) подвижны, является более существенным. В общем случае существует ассиметрия взаимодействия дислокаций с различными радиационными точечными дефектами. Эта ассиметрия обусловлена:
а) более сильными полями напряжений, создаваемых МУА по сравнению с вакансиями, а также из-за меньшей энергии активации миграции МУА преимущественно поглощаются дислокациями или МУА стекают на стоки, даже в отсутствии напряжения (это очень существенно для явления распухания);
б) диффузионные потоки РТД к дислокациям существенно зависят от ориентации последних относительно внешнего приложенного напряжения, что обусловлено различием упругих констант матрицы и РТД (так называемый модульный эффект). При этом изменение энергии взаимодействия дислокации с РТД при приложенном напряжении определяется выражением
E ~ AjVj , .
где приложенное напряжение, V j объем дефекта, Aj const, определяемая соотношением
упругих констант матрицы и дефекта. Ясно, что знак взаимодействия зависит от направления приложенного напряжения и природы радиационных точечных дефектов. Поэтому, дислокации
с вектором Бюргерса, параллельным приложенному растягивающему напряжению, будут преимущественно поглощать межузельные атомы, а дислокации с вектором Бюргерса, перпендикулярным этому напряжению, будут поглощать вакансии.
ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНОЕ РАДИАЦИОННОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ
Высокотемпературное радиационное охрупчивание (ВТРО) является одним из факторов, ограничивающих работоспособность материалов АЗ ЯЭУ. Это явление наблюдается главным образом в ГЦК - материалах, в т.ч. в аустенитных нержавеющих сталях и сплавах на основе Ni. ВТРО характеризуется:
- практически необратимым снижением пластичности материала при кратковременном испытании на растяжение образцов, облученных в области температур выше 0,5 Т пл , причем с повышением
температуры испытания эффект усиливается; в то же время характеристики прочности остаются близкими к значениям для необлученного материала;
-уменьшением времени до разрушения и деформации при испытании материала на длительную прочность;
-разрушение образцов в процессе испытания происходит в основном по границам зерен и наблюдается только в поликристаллических материалах.
В отличие от НТРО, ВТРО не может быть устранено отжигом при высоких температурах.
Эффект ВТРО зависит прежде всего от спектра и флюенса нейтронов, причем этот эффект более чувствителен к тепловым нейтронам. В реакторах на быстрых нейтронах он наблюдается при больших флюенсах.
В зависимости от флюенса нейтронов, начиная с некоторого порогового (ниже которого явление ВТРО практически не наблюдается) происходит по логарифмическому закону и может
быть описано формулой
Фп В ,
где А и В – константы, зависящие от |
структуры металлов (размер зерна, химический состав и др.) |
и условий испытания; ( l / l) - |
разность относительного изменения необлученного и |
облученного образцов при испытании на растяжение; Фобщ - общий флюенс; Фп - пороговый
флюенс, равный для чистого никеля ~ 1017 н/см2, для сталей аустенитного класса ~1020 н/см2. Обычно с укрупнением зерна эффект ВТРО усиливается и особенно в стареющих сплавах. Как
правило, в сплавах с большим содержанием никеля, этот эффект проявляется сильнее.
ВТРО может быть уменьшено легированием аустенитных сталей молибденом, повышением чистоты исходных шихтовых материалов, а также использованием улучшенных способов выплавки.
Механизмы ВТРО
Наиболее распространенной является гипотеза, согласно которой основной причиной ВТРО является присутствие в материале гелия, образующегося в процессе облучения в результате ядерных реакций
Ni58 n Ni59
Ni59 n Fe56 He4
причем в двустадийной реакции идущей на тепловых нейтронах, наплавляется больше гелия, чем на быстрых нейтронах.
Гелий нерастворим в металлах и при повышенных температурах мигрирует к стокам (границам зерен, дислокациям, выделениям второй фазы) и выделяется там, в виде пузырьков. При этом плотность его на границе значительно выше, чем в теле зерна. Приложенное растягивающее напряжение, увеличивает его равновесный радиус. Рост и слияние пузырьков на границах зерен, ориентированных по нормам к приложенному напряжению уменьшают прочность границ зерен и способствуют хрупкому разрушению.
РАДИАЦИОННОЕ РАСПУХАНИЕ НЕДЕЛЯЩИХСЯ МАТЕРИАЛОВ
Увеличение общего объема кристаллов за счет зарождения и роста вакансионных скоплений в виде пор называется вакансионным распуханием. Теоретически это явление было предсказано Фореманом в 1959г. и обнаружено экспериментально при исследовании твэлов из стали 316, облученной флюенсом 1022 н/см2.
Влечет за собой такие нежелательные последствия, как изгибы и увеличение “размера под ключ” шестигранных сборок и диаметра оболочки ТВЭЛ, возникновение сложных напряженных состояний из-за неравномерности распуханий по высоте твэлов, ухудшение механических свойств из-за наличия пор.
Надежной теории, которая позволила бы количественно описать вакансионное распухание конкретных металлов и сплавов, на данный момент не существует. Тем не менее, к настоящему моменту получен достаточно надежный массив экспериментальных данных, которые позволяют выявить основные закономерности распухания.
Температура облучения, один из основных параметров, определяющих скорость зарождения и роста пор. Явление распухания во всех металлах и сплавах имеет место в интервале температур
0,3-0,55 Т пл , в котором температурная зависимость распухания имеет колоколообразный характер
с максимумом при 0,4 Т пл рис.6 (a). |
|||||||
|
2,5 |
(a) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
2,0 |
|
|
|
|
|
|
% |
1,5 |
|
|
|
|
|
|
Распухание, |
|
|
|
|
|
|
|
1,0 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
0,5 |
|
|
|
|
|
|
|
0,0 |
|
|
|
|
|
|
|
|
400 |
450 |
500 |
550 |
600 |
650 |
|
|
|
|
T, 0C |
|
|
|
|
7 |
|
|
|
|
(б) |
|
|
|
|
6 |
|
|
|
% |
5 |
|
|
|
|
|
|
|
|
Распухание, |
4 |
|
|
|
3 |
|
|
|
|
2 |
|
|
|
|
|
1 |
|
|
|
|
0 |
|
|
|
|
10 |
22 |
10 |
23 |
|
Флюенс, нейтрон/см2 |
|
Рис.6(a) Температурная зависимость распухания |
Рис. 6(б) Температурная зависимость распухания |
||
никеля при облучении ионами Ni |
|
(Е=2,8 МэВ). |
стали 316 при облучении нейтронами. |
|
|
Наличие нижнего и верхнего порога связано с тем, что поры зарождаются и растут в интервале температур, в котором как межузельные атомы, так и вакансии достаточно подвижны, причем концентрация радиационных точечных дефектов, связанная только с облучением, значительно превосходит термически равновесную концентрацию вакансий.
При электронно-микроскопических исследованиях распухания поры фиксируются не в момент зарождения, а по достижению некоторого размера. Поэтому на дозной зависимости вакансионного распухания практически всегда наблюдается некий инкубационный период. Доза, при которой появляются фиксируемые поры, называется порогом порообразования. Эта величина из-за методических трудностей условная. На практике берется условный предел порообразования – доза при которой V /V 0,1% . Для аустенитных нержавеющих сталей этот порог составляет ~1022 н/см2.
В общем случае инкубационный период зависит от химического состава, исходной структуры облучаемого материала, сорта, энергии бомбардирующих частиц, интенсивности потока и характера состояния. Обобщение экспериментальных данных показало, что по истечении инкубационного периода распухание линейно растет с дозой облучения, причем в большинстве случаев не наблюдается насыщение в распухании до ~1023 н/см2. В частности, в стали 316, облученной ионами Ni+, распухание V /V 170% при 600 сна.
В качестве исходных наиболее распространенной теории гомогенного зарождения пор приняты два фактора:
а) ассиметрия во взаимодействии РТД с краевыми дислокациями; б) флуктационное возникновение зародышей новой фазы в однородной среде, находящейся в
месте стабильного состояния. Образование зародышей сопровождается энергетически невыгодным появлением нового раздела двух фаз, поэтому имеется некий критический размер, начиная с которого зародыши устойчивы и продолжают расти. Зародыши меньших размеров являются неустойчивыми и быстро растворяются.
РАДИАЦИОННЫЙ РОСТ
Радиационный рост (РР) – это изменение кристаллических твердых тел в условиях облучения, не сопровождающийся заметными изменениями объема. В отличие от РП, РР развивается без приложения внешней нагрузки и наблюдается в реакторных материалах с анизотропной структурой – металлическом уране, цирконии и графите.
Монокристаллы орторомбической -фазы металлического урана при облучении нейтронами, вызывающими деление, удлиняются в кристаллографическом направлении [010], сокращаются в направлении [100] и остаются без изменения вдоль направления [001]. В цирконии имеющем ГПУ-структуру, вдоль направления [0001] (параметр С), наблюдается сокращение размеров, в то время как параметр а увеличивается. Облучение нейтронами монокристалла графита приводит к расширению гексагональной решетки вдоль оси С со скоростью примерно 3% на каждые 1020 н/см2 и к небольшому сокращению параметра а.
Экспериментально установлено, что направление РР совпадает с кристаллографическим направлением минимального коэффициента термического расширения, которое соответствует направлению [010] в -U, [1120] в -Zr и [0001] в графите.
Основной характеристикой РР анизотропных кристаллов служит безразмерная величина – так называемый коэффициент радиационного роста G.
Склонность к РР решающим образом зависит от величины зерна, характера и выраженности текстуры, что в свою очередь определяется режимами механико-термической обработки изделий из этих материалов.
В частности в -U с увеличением степени деформации и соответствующим усилением текстуры [010] вдоль оси прокатки, коэффициент РР увеличивается.
Закалка из или - областей, способствующая, с одной стороны, изменению зерна, а с другой ликвидации текстуры приводит к повышению стойкости -U к РР.
Для объяснения РР наиболее продуктивным оказался механизм, предложенный Бакли. В основе этого механизма лежат представления о том, что вакансионные и межузельные петли, образующиеся при “залечивании” пика смещения, выстраиваются в кристалле таким образом, чтобы снять напряжения, возникающие вследствие анизотропии коэффициента термического расширения при прохождении этого пика. При этом межузельные петли, образование которых сопровождается возникновением упруго сжатых областей, выстраиваются в направлении растягивающих напряжений, а вакансионные петли, вызывающие обратную по знаку дилатацию решетки, - в направлении сжимающих.
Очевидно, что растягивающие напряжения возникают в направлении наименьшего коэффициента термического расширения – [010], сжимающие в направлениях [100] и [001], т.е. в направлении [010] выстраиваются межузельные петли, и кристалл урана растет, а в направлении [100] выстраиваются петли вакансионного типа и имеет место сокращение размеров кристалла. В направлении [001] вакансионные петли не образуются, т.к. вектор Бюргерса такой петли в этом направлении больше, чем в направлении [100].
Рис.7. Чертеж, поясняющий способ роста кристалла урана за счет конденсации дефектов, по Бакли.
Развитые Бакли представления позволяют также объяснить уменьшение РР с повышением температуры облучения, роль легирования и термической обработки. При этом предполагается, что часть межузельных атомов или вакансий может избежать агломерации в петли и исчезнуть на стоках радиационных точечных дефектов, что, естественно, должно приводить к снижению интегрального значения РР. Такими стоками могут быть границы зерен и межфазные границы внутри зерна. Поскольку миграция дефектов на стоки осуществляется диффузионно, то с возрастанием температуры облучения (с увеличением коэффициента диффузии) процессы миграции интенсифицируются и РР должен уменьшится. Очевидно, что к аналогичному эффекту должны приводить закалка с целью измельчения зерна, легирование, приводящее к образованию в матрице ансамбля мелкодисперсных выделений.